WRF_Chem模式介紹完整版

1、第二章WRF-Chem模式介紹WRF-Chem模式是由美國NOAA預(yù)報系統(tǒng)實(shí)驗室（FSL）開發(fā)的，氣象模式（WRF）和化學(xué)模式（Chem）在線完全耦合的新一代的區(qū)域空氣質(zhì)量模式。圖2.1給出了WRF-Chem的流程框架圖。WRF-chem包含了一種全新的大氣化學(xué)模式理念。它的化學(xué)和氣象過程使用相同的水平和垂直坐標(biāo)系，相同的物理參數(shù)化方案，不存在時間上的插值，并且能夠考慮化學(xué)對氣象過程的反饋?zhàn)饔?。有別于這之前的大氣化學(xué)模式，如SAQM模式、CALGRID模式、MODEL3-CAMQ模式等，它們的氣象過程和化學(xué)過程是分開的，一般先運(yùn)行中尺度氣象模式，得到一定時間間隔的氣象場，然后提供給化學(xué)模式使用

2、。這樣分開處理以后，存在一些問題：首先，利用這樣的氣象資料驅(qū)動化學(xué)過程的時候就存在時間和空間上的插值，而且丟失了一些小于輸出間隔的氣象過程，如一次短時間的降水等，而這些過程對化學(xué)過程來說可能是很重要的；其次，氣象模式和化學(xué)模式使用的物理參數(shù)化方案可能是不一樣的；再次，不能考慮化學(xué)過程對氣象過程的反饋?zhàn)饔?。事?shí)上，在實(shí)際大氣中化學(xué)和氣象過程是同時發(fā)生的，并且能夠互相影響，如氣溶膠能影響地氣系統(tǒng)輻射平衡，氣溶膠作為云凝結(jié)核，能影響降水，而氣溫、云和降水對化學(xué)過程也有非常強(qiáng)烈的影響。因此，WRF-Chem能夠模擬再現(xiàn)一種更加真實(shí)的大氣環(huán)境。最初版本的WRF-chem在2002年推出，目前的版本為V3

3、.1（2009年4月16日），本文所采用的是WRF-chemV3.0。WRFARWModelPMit-Procesing&VisualizationAlIBineiLiveObsDalaSlaiKtefdObsDaisIdealDate2D:Hill,Gr&xqjaUUn#6陰abree曲3D1：Supsri:LESBa-linjtWavesGlobal：陽隔陽陽z：VAPOROBSGRIOWRF-VarARWpostA(GrADiWiiW)WAFTerrestrialRIP4WPSRealDatainiijalizalcnAHWMODELWPP(GrADtSFGEF臚職)GriddedDaa

4、:MAM.QFS.RUC,NNRP,AGFtMET(soHMETwrfchembc(gtloc都)GrikkleclData:BiogenicEmesi口nm(optionail)GriddedGala；ClieinistryData(optinhal)GriddedData:AnthrapageniaEmissions圖21WRF-Chem流程圖(來自WRF-ChemV3用戶手冊)WRF(WeatherResearchForecast,Skamarocketal.,2008)模式系統(tǒng)是美國氣象界聯(lián)合開發(fā)的新一代中尺度預(yù)報模式和同化系統(tǒng)。WRF模式是一個可用來進(jìn)行1至10公里高分辨率模擬的數(shù)值

5、模式，同時，也是一個可以做各種不同廣泛應(yīng)用的數(shù)值模式，例如：業(yè)務(wù)單位正規(guī)預(yù)報、區(qū)域氣候模擬、空氣質(zhì)量模擬，理想個例模擬實(shí)驗等。故此模式發(fā)展的主要目的是改進(jìn)現(xiàn)有的中尺度數(shù)值模式，例如：MM5(NCAR)、ETA(NCEP/NOAA)、RUC(FSL/NOAA)等，希望可以將學(xué)術(shù)研究以及業(yè)務(wù)單位所使用的數(shù)值模式整合成單一系統(tǒng)。這個模式采用高度模塊化、并行化和分層設(shè)計技術(shù),集成了迄今為止在中尺度方面的研究成果。模擬和實(shí)時預(yù)報試驗表明,WRF模式系統(tǒng)在預(yù)報各種天氣中都具有較好的性能，具有廣闊的應(yīng)用前景?；瘜W(xué)模式包括了污染物的傳輸和擴(kuò)散、干濕沉降、氣相化學(xué)反應(yīng)、源排放、光分解、氣溶膠動力學(xué)和氣溶膠化學(xué)（

6、包括無機(jī)和有機(jī)氣溶膠）等，并且每一個過程也都是高度模塊化的，有利于模式的擴(kuò)展和維護(hù)，也有利于用戶選擇最合適自己的方案。以下對各部分的處理作一個簡單介紹。2.1輸送WRF-chem使用的是質(zhì)量坐標(biāo)框架，平流輸送的處理保持質(zhì)量和標(biāo)量的守恒的，空間上采用5階或6階差分，時間上采用3階Runge-Kutta分裂顯式差分。湍流輸送使用2.5階的Mellor-Yamada閉合方案。2.2干沉降WRF-chem中各種痕量氣體和氣溶膠的干沉降通量的計算使用三層阻力（空氣動力學(xué)阻抗、次表層阻抗和表面阻抗）模型。表面阻抗的參數(shù)化使用了Wesely（1989）提出的方案。在這種參數(shù)化方案中，表面阻抗主要來自土壤和植

7、被表面，植被特性由使用的下墊面類型資料和季節(jié)決定，表面阻抗也依賴于擴(kuò)散系數(shù)、活性氣體的可溶性和化學(xué)活性。硫酸鹽的干沉降使用了不同的方案。模式中假定硫酸鹽都以氣溶膠態(tài)的形式存在，干沉降使用了Erisman等（1994）提出的方案。k階距多粒徑分布?xì)馊苣z的干沉降速度v）可以表示為：dkV）=（r+r+rrVv）-i+Vv（2.1）dkadkadkGkGk（2.1）式中r為表面阻抗，V為重力沉降速度，r為布朗擴(kuò)散率。aGkdk2.3自然源排放WRF-chem包含了一種完全在線的自然源排放計算方案及兩種半在線的方案。其中在線計算方案采用了Guenther等(1993,1994),Simpson等(19

8、95)和Schoenemeyer等(1997)的參數(shù)化方案，包含了異戊二烯、單萜烯、其他VOC以及土壤氮的排放。該方案中生成的單萜烯和其他VOC按RADM2的物種進(jìn)行拆分。森林異戊二烯的排放依賴于溫度和有效光合輻射通量。Guenther等(1993)給出了異戊二烯排放的參數(shù)化方案，其排放率正比于標(biāo)準(zhǔn)溫度和標(biāo)準(zhǔn)有效光合輻射通量下的排放率。農(nóng)田和草地異戊二烯的排放僅僅考慮為溫度的函數(shù)。單萜烯、其他VOC和氮的排放也僅僅考慮為溫度的函數(shù)。其他VOC的排放目前了解的比較少，因此它使用了和單萜烯相同的溫度修正系數(shù)(Guenther,etal.,1994)。Grell等(2000)給出了標(biāo)準(zhǔn)溫度和標(biāo)準(zhǔn)光合

9、作用有效輻射通量下的排放率，其中落葉林、針葉林和混合林的排放采用Guenther等(1994)，農(nóng)田和草地的排放采用Schoenemeyer等(1997)。由于使用了RADM2機(jī)制，所有氮的排放都當(dāng)成是NO,這是一種過高估計，因為忽略了N2O的排放。2.4光分解計算WRF-Chem目前主要包含了兩種光分解計算方案：TUV和FAST-J。TUV(Madronichetal.,1987)光分解速率的計算方案考慮了21個物種的光分解反應(yīng)。對應(yīng)于波長九、物種i的光分解系數(shù)J,取決于反應(yīng)物分子的特性，i如吸收系數(shù)(九)和量子產(chǎn)率(九)。iiJ二MI(T,九Q(九)0(九)d九(2.5)iAii式中I(T

10、,九)為入射通量，它的計算使用了Wiscombe的輻射傳輸模式，考慮了Ao2和o3的吸收、雷利散射、氣溶膠粒子和云的散射和吸收。吸收系數(shù)（九）和量子產(chǎn)率（九）的計算采用了Stockwell等（1990）給出的方案。iFAST-J（Wild,etal.,2000）利用每個尺度段粒子的數(shù)濃度、折射指數(shù)以及濕半徑，根據(jù)米散射理論分別計算了在300、400、600和999nm波長下的光學(xué)厚度T、單次散射反照率和不對稱因子g（氣溶膠光學(xué)特性的計算參考本文的九02.4），然后再計算氣體的光分解速率。它充分考慮了計算的效率和精度，可以在三維化學(xué)輸送模式中使用。Barnard等（2004）對在亞利桑那州、菲尼

11、克斯、得克薩斯州和休斯敦觀測的與FAST-J計算的NO2光分解速率進(jìn)行了比較，結(jié)果顯示不論在晴空還是有云大氣情況下，模擬值都在觀測值的誤差圍之，顯示出了很好的一致性。2.5氣相化學(xué)機(jī)制WRF-Chem目前可選擇4個光化學(xué)機(jī)制，它們分別為RADM2（Stockwelletal.,1990）,RACM,CBM4（Geryetal.,1989）和CBMZ（ZaveriandPeters,1999）。RADM2機(jī)制是第二版本的區(qū)域酸性沉降機(jī)制，該機(jī)制綜合考慮了化學(xué)過程、預(yù)報精度和計算機(jī)資源，被廣泛應(yīng)用于各種大氣化學(xué)模式當(dāng)中RADM2中無機(jī)物包括14個穩(wěn)定物種，4個活潑的中間物種和3個足量穩(wěn)定物種（氧氣

12、、氮?dú)夂退挥袡C(jī)物包括26類穩(wěn)定物種和16類過氧自由基。使用一種準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)近似（QSSA）的方法求解22個診斷物種、38個預(yù)報物種的濃度。38個預(yù)報物種的濃度變化速率方程的計算使用后向歐拉差分方案。RACM機(jī)制。CBM4機(jī)制是一種按結(jié)構(gòu)集成的濃縮機(jī)制，該機(jī)制包含了33個反應(yīng)物種以及81個反應(yīng)。所有參與反應(yīng)的物種被分為4大類：無機(jī)鹽物種，明確對待的有機(jī)物種，按碳碳鍵結(jié)構(gòu)集成的有機(jī)物種和按分子量集成的有機(jī)物種。無機(jī)鹽化學(xué)是完全明確對待的，沒有物種的集成。明確對待的有機(jī)物種包含了甲醛，乙烯和異戊二烯。碳鍵集成物種描述了不同類型的化學(xué)碳鍵。CBMZ基于CBM4，它包含了55個預(yù)報物種和134個光化學(xué)反

13、應(yīng)。CBMZ在CBM-IV的基礎(chǔ)上增加了過氧烷基和過氧酰基的相互作用以及它們與硝基的反應(yīng)；增加了長壽命的有機(jī)硝酸鹽和過氧化氫物的反應(yīng)機(jī)制；明確對待了不活潑的烷烴如甲烷、乙烷；修訂了無機(jī)化學(xué)、異戊二烯化學(xué)以及活潑的烷烴、烯烴和芳香烴的化學(xué)反應(yīng)；耦合了海洋二甲基硫（DMS）的排放及其化學(xué)反應(yīng)。CBMZ使用一種體制依賴方法，該方法把化學(xué)動力學(xué)機(jī)制區(qū)分為背景的、人為源的和自然源的三種亞機(jī)制，這樣可以全面縮減計算時間。Jiang等（2002）和Fast等（2002）分別從城市和區(qū)域尺度對CBMZ的空氣質(zhì)量模擬效果作了評估。2.6氣溶膠參數(shù)化WRF-Chem目前包含了兩個氣溶膠計算方案，分別為MADE/S

14、ORGAM和MOSAIC（Zaveri,etal.,2005a,b）。2.6.1MADE/SORGAM歐洲氣溶膠動力學(xué)模式MADE是由區(qū)域顆粒物模式PPM發(fā)展而來的，能夠提供詳細(xì)的關(guān)于粒子化學(xué)組成、尺度分布以及影響粒子數(shù)濃度的動力學(xué)過程的信息。早期版本的MADE僅限于亞微米量級的無機(jī)鹽和水組成的氣溶膠，進(jìn)一步改進(jìn)引入了MODELS/CMAQ模式系統(tǒng)的氣溶膠部分，使得MADE包含了粗模態(tài)粒子及更詳細(xì)的細(xì)顆?；瘜W(xué)組成的描述。Schell等（2001）把二次有機(jī)氣溶膠(SOA)加入到了MADE中，即二次有機(jī)氣溶膠模式(SORGAM)。亞微米氣溶膠的尺度分布分為兩個相互重疊的模態(tài)，各個模態(tài)滿足對數(shù)正態(tài)

15、分布。N1(Ind-Ind)2zn(lnd)=exp-ppg(2.2)pV2Inc2ln2cgg式中N為粒子的數(shù)濃度，d為粒子直徑，d為中值直徑，c為尺度分布的標(biāo)ppgg準(zhǔn)偏差。尺度分布的k階距M定義為：kM=Jdkn(lnd)d(lnd)(2.3)kppp-g將(2.2)式代入(2.3)式可得k2M=Ndkexpln2c(2.4)kpg2g二次氣溶膠最重要的形成過程是在硫酸-水系統(tǒng)中的均相核化，計算采用Kulmala等(1998)給定的方法。粒子的凝結(jié)增長分為兩步，一是化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生可凝結(jié)的蒸汽，二是揮發(fā)性物種在氣溶膠表面的凝結(jié)和蒸發(fā)。在MADE中忽略了開爾文效應(yīng)，對于連續(xù)的和自由分子的機(jī)制，

16、允許M隨時間變化的計算。這個k變率及它的標(biāo)準(zhǔn)偏差的數(shù)學(xué)表達(dá)式可參考Binkowski等(1995)。MADE中假定在粒子碰并過程中，粒子仍然滿足對數(shù)正態(tài)分布。此外，僅僅考慮了由于布朗運(yùn)動引起的碰并。碰并過程的數(shù)學(xué)表達(dá)式可參考Whitby等(1997)和Binkowski等(1995)。無機(jī)鹽化學(xué)基于MARS。Binkowski等(1995)對它作了改進(jìn)，利用熱力學(xué)平衡的方法來計算硫酸鹽/硝酸鹽/氨鹽/水氣溶膠的化學(xué)組成。根據(jù)銨離子和硫酸根離子的比值，考慮了兩種機(jī)制：當(dāng)比值小于2時，模式處理為氫離子摩爾濃度的三次多項式，如果有足夠的水和液態(tài)氨，硝酸鹽溶解計算，對離子態(tài)大于50，假定硝酸鹽不存在；

17、當(dāng)比值大于等于2時,所有硫酸鹽都假定為硫酸銨并在有水存在的條件下計算?；疃认禂?shù)的計算采用Bromley的方法。有機(jī)化學(xué)基于SORGAM。SORGAM中假定SOA之間相互作用，使用了一種準(zhǔn)理想的處理方法。氣粒轉(zhuǎn)化使用了Odum等(1996)的參數(shù)化方法。由于缺乏活度系數(shù)的信息，所有的活度系數(shù)都假定為1。SORGAM分開考慮人為源和自然源產(chǎn)生的前體物對SOA的貢獻(xiàn)，它是為RACM氣相化學(xué)機(jī)制設(shè)計的。如果采用RADM2機(jī)制，自然源SOA以及對應(yīng)的前體物濃度則設(shè)定為0。2.6.2MOSAICMOSAIC采用分段的方法來對待氣溶膠的尺度分布，尺度段的數(shù)目是靈活可變的，WRF-Chem中目前分8個或4個譜

18、段來表征氣溶膠粒子的尺度分布，表1為8個尺度段干氣溶膠的尺度圍。MOSAIC中包含了硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽、鈉鹽、氯鹽、其他無機(jī)鹽、有機(jī)碳、元素碳、水以及鈣鹽等氣溶膠，它使用氣溶膠多組分平衡方法(MESA,Zaveri,etal.,2005b)和多組分的泰勒擴(kuò)展方法(MTET,Zaveri,etal.,2005a)來模擬硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽、鈉鹽、鈣鹽、氯鹽和水氣溶膠的熱力學(xué)平衡。氣相到顆粒相的質(zhì)量輸送和凝結(jié)采用的是自適應(yīng)時間分裂式歐拉方法(ASTEEM)，它是一種動態(tài)的方法，不同粒子尺度段或尺度群粒子的氣粒轉(zhuǎn)化的時間特征量相近。通常解氣粒轉(zhuǎn)化微分方程使用一種有效的時間分裂方法，這種方法不需要體

19、積平衡假定或混合處理。MOSAIC目前沒有包含粒子核化、碰并和SOA形成等過程。ZhangandWexler(2002)和Wexler等(1994)認(rèn)為在短時間尺度模擬過程中，碰并過程是不重要的，并且在很多其它氣溶膠模式中也沒有考慮碰并過程。盡管同質(zhì)核化在新氣溶膠粒子形成過程中是一個很重要的過程，但是目前對同質(zhì)核化的機(jī)制及其核化率是不確定的(Kulmala,etal.,2004)。表1.8個尺度段干氣溶膠的空氣動力學(xué)直徑圍Table1.ParticleDry-DiameterRangefortheEightSizeBinsEmployedbyMOSAIC尺度段直徑下界(um)直徑上界(um)1

20、0.03906250.07812520.0781250.1562530.156250.312540.31250.62550.6251.2561.252.572.55.085.010.0參考文獻(xiàn)Schell,B.,Ackermann,I.J.,Hass,H.,Binkowski,F.S.,Ebel,A.Modelingtheformationofsecondaryorganicaerosolwithinacomprehensiveairqualitymodelsystem.JournalofGeophysicalResearch,2001,106,2827528293.Zaveri,R.A.,a

21、ndL.K.Peters.Anewlumpedstructurephotochemicalmechanismforlarge-scaleapplications.J.Geophys.Res.,1999,104(30),387-415.ZaveriR.A.,R.C.Easter,andA.S.Wexler,Anewmethodformulti-componentactivitycoefficientsofelectrolytesinaqueousatmosphericaerosols,J.Geophys.Res.,2005,110,D02201,doi:10.1029/2004JD004681.

22、ZaveriR.A.,R.C.Easter,andL.K.Peters.Acomputationallyefficientmulticomponentequilibriumsolverforaerosols(MESA).J.Geophys.Res.2005,110,D24203,doi:10.1029/2004JD005618.Barnard,J.C.,E.G.Chapman,J.D.Fast,J.R.Schmelzer,J.R.Schlusser,andR.E.Shetter.AnevaluationoftheFAST-Jphotolysismodelforpredictingnitrogendioxidephotolysisratesunderclearandcloudyskyconditions.AtmosEnviron.,2004,38,3393-3403.Wild,O.,X.Zhu,andM.J.Prather.Fast-J:Accuratesimulationofin-andbelowcloudphotolysisintroposphericchemicalmodels.J.Atmos.Chem.,2000,37,245-282.Jiang,G.,andJ.D.Fast.ModelingtheeffectsofVOCandNOxemissionsou