收集效率-paper行動步驟

HighexternalquantumefficiencyandhighluminescenceratelaserSamplesonAuHeight202nmLifetime0.9822nsSq24Sq56Height198nmLifetime1.5776nsSq37Height575nmLifetime0.61141nsSq39Height130nmLifetime0.97331nsSq59Height670nmLifetime0.9828nsSq28height：192nmLifetime：0.7408nsHeight165nmLifetime0.52873nsSq2Sq6height：223nmLifetime：0.81402nsSq57height：345nmLifetime：0.9177nsSq27height：235nmLifetime：1.9652nsSq45height：205nmLifetime：0.74157nsSq63height：193nmLifetime：0.60278ns問題：實驗上測到的效率，為什么有的樣品大于10%（高效率），有的不足5%（低效率），是什么原因導致這種情況？模擬上的結果是否可以說明實驗上正方形規(guī)則樣品的變化規(guī)律？實驗上測得的效率值（收集量和入射量的比例）為什么呈“勾勾”形狀變化？典型樣品的發(fā)光效率是怎么樣的？實驗上測得的Au和SiO2效率值相差幾倍的原因是什么？檢查效率和體積的數(shù)據(jù)測量/處理是否完全準確。具體模擬計算每個高效的樣品，分析它的發(fā)光模式，搞清楚它為什么能有高效率。搞清楚實驗上測到的效率的物理意義，可能受哪些因素影響，再分別對Au和SiO2，分析體積對這些因素的影響，由于形貌各異，需要樣品分類后再去看，可以簡化我們的分析。分類討論時，先從物理上思考，再去畫圖（包括實驗和模擬得到）看是否和預計的一樣，以及和實驗上是否符合。如果相同，思考之前的分析是否嚴謹完備（即相符是否巧合），然后再做一些驗證實驗來確認這一點；如果不同，思考為什么不符合，是否想錯了或者其他因素在影響？通過第三步，確認影響效率的主要因素，給出準確的物理解釋，再對比Au和SiO2，分析它們本質上的異同，解釋為什么收集效率不一樣。步驟：對實驗樣品分類整理，看高度對效率的變化規(guī)律的影響？因為之前的模擬可以看出，除非面積很?。?lt;1um），否則效率和面積的關系不大，先著重考慮高度和效率的關系。Au2效率和高度實驗上最像接近正方形的樣品（AFM分類）：測到的效率值和高度的關系。高度：670nm實驗數(shù)據(jù)點太少，難以判斷是否都是按照曲線變化？實驗上右側有一個點趨勢不符合，發(fā)現(xiàn)它的高度有670nm，是不是高度很大時，激發(fā)了光學模式，與我們計算的等離激元模式的情況差別比較大？問題：如果實驗上確實按照曲線變化，再確認這些樣品都是回音壁plasmonicmode，那模擬的結果可以作為一個證據(jù)，說明方形規(guī)則樣品的效率變化規(guī)律。但還需要確認其他因素是否有影響。這個樣品無明顯異常。Sq46Sq39Sq29Sq40Sq59Sq59Sq40Sq46Sq39Sq29正方形樣品在體積-壽命圖中的位置面積大不一定效率高，高度非常大時效率越高。高度越大，對泵浦光的吸收越多，效率越高？高度越大，越有可能是光學模式，損耗少，耦合到spp越少，效率越高？猜想：對高度特別大的樣品分析實驗上測得大于10%稱為高效率實驗上測得低于5%稱為低效率想辦法確認是哪一種情況？或者有其他原因？高度小于300nm長方形的樣品(AFM分類)：實驗測得效率與高度的關系對于長方形的樣品，在一定高度范圍內，有隨著高度增大效率先變大再變小的趨勢。從點的分布看，Sq24特別大的效率，或許是本身行貌特殊（有一個斜面）造成的，其他樣品沒有。這個圖是否準確？Sq24Sq8Sq50Sq65Sq2Sq28Sq56Sq41Sq44類回音壁類回音壁高度可能影響到效率值的原因？泵浦吸收；Purcellfactor；耦合到spp比例；出來的光分布需要考慮高度分別對每個因素的影響：從模擬的結果和吸收模型去思考PlasmonicmodeFPmodeQrad小且斜面導致SPP散射收集效率最高FPmodeQrad小但大量能量耦合到SPP較為典型的回音壁mode，Qrad很大，導致metalloss很大，因而效率很低介于Fpmode和回音壁mode之間六組plasmonicmode用不同顏色的框分成了四類斜面Sq24高度小于300nm長方形的樣品(AFM分類)：Purcellfactor與高度的關系Purcellfactor越大，發(fā)光速率越快，內量子效率越高，效率也就愈大。這個規(guī)律和上頁效率-高度圖的走勢是一致的。估算的內量子效率下限高度小于300nm長方形的樣品(AFM分類)：出來的光分布與高度的關系標準正方形的plasmonic回音壁模式，也能看到有先升高再降低的趨勢，和實驗上長方形樣品的結果不匹配。若計算長方形，最好plasmoicmode算一條組，相鄰高Q的photonicmode算一條組，這樣可以對比兩者的不同。需要考慮計算長方形的模型？可以算一條線看看情況。高度小于300nm長方形的樣品(AFM分類)：Spp耦合比例與高度的關系標準回音壁的計算結果因為是標準正方形的plasmonic回音壁模式，和長方形樣品不匹配，看不出明顯的規(guī)律。高度小于300nm長方形的樣品(AFM分類)：吸收過程與高度的關系長方形樣品的發(fā)光照片和光譜Sq2Sq8Sq24Sq28Sq415.099798.1042811.15221neff實驗上測得的效率值（收集量和入射量的比例）為什么呈“勾勾”形狀變化？實驗上測得的效率值（收集量和入射量的比例）為什么呈下圖的規(guī)律變化？為什么我們要去看這個規(guī)律？因為我們想去理解它背后的物理原因，然后解釋它。得到這個圖，實驗數(shù)據(jù)測量上有沒有誤差？實驗數(shù)據(jù)處理上（做平均等操作）有沒有問題？實驗測量上：

功率計的讀數(shù)引入誤差；Au上樣品偏少（30個），得到的規(guī)律可能有誤差考慮打在樣品面積上能量：

和王所檢查過整個過程，包括重新演算了部分效率值，驗證發(fā)現(xiàn)這個過程沒有問題做平均的方法：

SamplesonAuHeight202nmLifetime0.9822nsSq24Sq56Height198nmLifetime1.5776nsSq37Height575nmLifetime0.61141nsSq39Height130nmLifetime0.97331nsSq59Height670nmLifetime0.9828nsSq28height：192nmLifetime：0.7408nsHeight165nmLifetime0.52873nsSq2Sq6height：223nmLifetime：0.81402nsSq57height：345nmLifetime：0.9177nsSq27height：235nmLifetime：1.9652nsSq45height：205nmLifetime：0.74157nsSq63height：193nmLifetime：0.60278nsAu上測有效率的樣品的Vphy-HeightHeight165nmLifetime0.52873ns效率：0.1038Sq2Sq39Height130nmLifetime0.97331nsSq65效率：0.1013Sq8Sq50Height202nmLifetime0.9822nsSq24效率：0.2102Height:135nmLifetime:0.795ns效率：0.0426Height:138nmLifetime:1.6707ns效率：0.04354Height:120nmLifetime:1.5948ns效率：0.03325Sq6Height223nmLifetime0.81402ns效率：0.11734Sq29Sq28Height165nmLifetime0.66315ns效率：0.02622Height192nmLifetime0.7408ns效率：0.10228Au上測有效率的樣品的Vphy-HeightSq45Height:205nmLifetime:1.5948ns效率：0.11695Sq5Sq27Height:247nmLifetime:0.52946ns效率：0.04713Height:235nmLifetime:1.9652ns效率：0.11095Sq64Height:148nmLifetime:1.01334ns效率：0.09794Sq58Height:160nmLifetime:1.08965ns效率：0.05685Sq66Sq61Sq56Height:184nmLifetime:5.2181ns效率：0.06212Height:189nmLifetime:1.0609ns效率：0.00511Height:198nmLifetime:1.5776ns效率：0.14544Au上測有效率的樣品的Vphy-HeightSq41Sq46Height:196nmLifetime:2.2467ns效率：0.0418Height:189nmLifetime:1.3116ns效率：0.03009Sq44Sq63Height:195nmLifetime:2.0547ns效率：0.03677Height:193nmLifetime:0.60278ns效率：0.12602Sq42Sq48Height:230nmLifetime:0.73392ns效率：0.11054Height:243nmLifetime:1.8582ns效率：0.07558Sq40Height:280nmLifetime:0.41124ns效率：0.02453Sq43Sq38Height:350nmLifetime:0.74285ns效率：0.0619Height:373nmLifetime:0.8888ns效率：0.07588根據(jù)昨晚的討論，我重新整理了自己的思路，把完成這個項目我需要做的步驟整理如下：首先檢查王所現(xiàn)在計算的實驗上的效率值是否有誤（已經check）輔助華洲建模（最高效率的sample），包括完美和不完美，帶loss和不帶loss四個模型；檢查用comsol計算的方法是否無誤;建立sq2和sq39的model并計算（已完成）把這個樣品所有的數(shù)據(jù)挑出來，匯總（還差測自發(fā)輻射時的實驗圖）把內外量子效率，Qrad

，Qtotal等理論知識先整理出來，以及從我們現(xiàn)有的數(shù)據(jù)可以作出哪些推測和結果（基本完成）閾值時測出的Q到底物理含義是什么？是否可以和效率計算相聯(lián)系？（部分完成）得到模擬的結果，和華洲一起進行模式分析，配合理論的推測/pattern等去作出判斷，確認是plasmonic還是photonicmode，給出外量子效率；新的sq2和sq39還在處理（基本完成）把之前l(fā)ifetime（包括Purcelleffect）的相關資料整理出來，主要是解釋為什么我們的高效率樣品壽命也很短（從Q和Vm的角度去考慮），以及由于我們做的是laser，它的調制速度可以更快（完成中）查閱文獻，主要關于spp增強效率方面以及高效LED方面，通過對比別人的器件，強調我們的器件更好（正在調研中..）昨天發(fā)現(xiàn)在建model時發(fā)現(xiàn)：

用AFM得到的樣品的長和寬與共聚焦顯微鏡測得的面積有一些偏差，因為之前的光學顯微鏡和共聚焦顯微鏡測得的長寬差別很小，所以當時我們認為共聚焦的長和寬是準確的，沒有用AFM做修正。

于是，和王所討論后，從AFM里讀出長和寬，得到面積，與之前的面積做比較，畫出下圖。1.15AFM只測了Au2，sample18sio2,sio25_1，然后做出AFM面積和共聚焦測量面積的比例如下。1.2991.43利用SEM的結果來確認哪種測量結果更準確。實驗上得出的效率值對數(shù)坐標下等間距做平均（不做平滑處理）對數(shù)坐標下分6段將低pump和高pump時候的效率一起做平均efficiency:未考慮不同高度的吸收情況，lens收集的能量與被吸收的能量之比。comsol計算得到的收集量與總輻射量的比值(check模擬得到的結果是否完全正確)Au此外計算的SiO2的效率如圖可以明顯看到，SiO2上collectionpower/allradiation效率是單調增加的（某幾個點偏差較大，需要再檢查）。具體物理原因還沒想明白，不過會一直思考，理解這幅圖。還有0.7um的結果還沒處理出來。SiO2處理完用插值法計算每個SiO2上的樣品的外量子效率。SamplesonAuHeight202nmLifetime0.9822nsSq24Sq56Height198nmLifetime1.5776nsSq37Height575nmLifetime0.61141nsSq39Height130nmLifetime0.97331nsSq59Height670nmLifetime0.9828nsSq28height：192nmLifetime：0.7408nsHeight165nmLifetime0.52873nsSq2Sq6height：223nmLifetime：0.81402nsSq57height：345nmLifetime：0.9177nsSq27height：235nmLifetime：1.9652nsSq45height：205nmLifetime：0.74157nsSq63height：193nmLifetime：0.60278nsAu上測有效率的樣品的Vphy-HeightHeight165nmLifetime0.52873ns效率：0.1038Sq2Sq39Height130nmLifetime0.97331nsSq65效率：0.1013Sq8Sq50Height202nmLifetime0.9822nsSq24效率：0.2102Height:135nmLifetime:0.795ns效率：0.0426Height:138nmLifetime:1.6707ns效率：0.04354Height:120nmLifetime:1.5948ns效率：0.03325Sq6Height223nmLifetime0.81402ns效率：0.11734Sq29Sq28Height165nmLifetime0.66315ns效率：0.02622Height192nmLifetime0.7408ns效率：0.10228Au上測有效率的樣品的Vphy-HeightSq45Height:205nmLifetime:1.5948ns效率：0.11695Sq5Sq27Height:247nmLifetime:0.52946ns效率：0.04713Height:235nmLifetime:1.9652ns效率：0.11095Sq64Height:148nmLifetime:1.01334ns效率：0.09794Sq58Height:160nmLifetime:1.08965ns效率：0.05685Sq66Sq61Sq56Height:184nmLifetime:5.2181ns效率：0.06212Height:189nmLifetime:1.0609ns效率：0.00511Height:198nmLifetime:1.5776ns效率：0.14544Au上測有效率的樣品的Vphy-HeightSq41Sq46Height:196nmLifetime:2.2467ns效率：0.0418Height:189nmLifetime:1.3116ns效率：0.03009Sq44Sq63Height:195nmLifetime:2.0547ns效率：0.03677Height:193nmLifetime:0.60278ns效率：0.12602Sq42Sq48Height:230nmLifetime:0.73392ns效率：0.11054Height:243nmLifetime:1.8582ns效率：0.07558Sq40Height:280nmLifetime:0.41124ns效率：0.02453Sq43Sq38Height:350nmLifetime:0.74285ns效率：0.0619Height:373nmLifetime:0.8888ns效率：0.07588Highestefficiencysamplesq24dataAu2Sample24b24 2022.21251 1.3417 1.36 0.9822 0.475.7

0.153（全譜）編號 Height Area volume threshold lifetimeFWHMPurcellfactor

betanm

um^2 λ^3 uW ns nmAu2Sample24AFM圖Au2Sample24光譜和L-Lcurve全譜LL第一次測量得到（去年）Au2Sample24光譜第二次測量得到（今年測效率時）無L-Lcurve0.21023efficiency全譜LLBG：303.48Au2Sample24C:\Users\wangsuo\Desktop\threshold\sample18CdSeonAu2\sq24684.4nm—692.4nmBG：303.29693.2nm—701.8nmBG：303.29Peak1Peak2Au2Sample24Au2Sample24光譜Highestefficiencysamplesq2datab2 165

1.69439

0.8151

1.84 0.528730.57

10.60.014

編號 Height Area volume threshold lifetimeFWHMPurcellfactor

betanm

um^2 λ^3 uW ns nmAu2Sample2Sq2Au2Sample2AFM圖Au2Sample2698.5nm—702.5nmBG：303.04Beta=0.014（第二次測量）測效率時的光譜Au2Sample2Highestefficiencysamplesq39datab39

130

5.89857

2.2356

0.509

0.973310.4

5.750.04

編號 Height Area volume threshold lifetimeFWHMPurcellfactor

betanm

um^2 λ^3 uW ns nmAu2Sample39Sq39Au2Sample39Au2Sample39第一次的測量的光譜及L-Lcurve待補充Au2Sample39（第二次測量）測效率時的光譜Sq24Sq39Sq2Sq2Sq39Sq24Lasing半高寬激射的Q很大~1500Sq2Sq39QuantumefficiencyandQLaserDiodeEfficienciesInternalQuantumEfficiencytr=Radiativebinationtimetnr=Nonradiativebinationtime電泵換成光泵浦時，分母變?yōu)镹umberofinjectedphotonsintothegainmediumperunitsecond.LaserDiodeEfficienciesExternalQuantumEfficiency注意：用光子的數(shù)量計算，而不是功率的比值。電泵換成光泵浦時，分母變?yōu)镹umberofinjectedphotonsintothegainmediumperunitsecond.ExtractionEfficiencyLaserDiodeEfficienciesCdSepumpPinreflection過程一：吸收Au/Sio2我們把實驗發(fā)生的吸收過程簡化為左圖。要求外量子效率就必須知道有多少泵浦的光子實際被吸收了，這部分光子才能激發(fā)電子-空穴對，然后再發(fā)生復合過程。泵浦光打在CdSe上時，會發(fā)生反射，吸收和透射等情況。為了得到吸收的光子數(shù)目，需要知道在CdSe中到底有多少光被吸收。為此需要計算不同厚度的CdSe對泵浦光的吸收情況，從而得到每個樣品吸收的光子的量。transmissionabsorption我們可以先假設全部打在表面的光子被吸收；再把吸收的過程考慮進去。TransitionprocessPumpEEvEchvpumpRelaxationEEvEc~100fsFcFvTransitionEEvEcnsrangeFcFvhv如圖，在泵浦光子的激發(fā)下，價帶上的電子躍遷至導帶，在價帶留下一個空穴。電子/空穴通過和聲子或雜質等的散射作用快速弛豫到導帶底/價帶頂，達到熱平衡狀態(tài)，于是在導帶和價帶分別形成準費米-狄拉克分布。之后，導帶上的電子再發(fā)生躍遷回到價帶填充空穴，同時放出光子。過程二：發(fā)光過程二：發(fā)光吸收泵浦光子后，激發(fā)價帶電子躍遷到導帶，再通過與空穴復合發(fā)光（輻射復合），或者通過非輻射復合把能量轉化為其他形式。發(fā)出的光子并不能全部從CdSe出來，相當一部分會在結構中耗散掉，最終進入到自由空間里的光與被吸收的泵浦光的比例就是我們想要的外量子效率。EEvEc過程二：發(fā)光參考文獻：<lasers>SiegmanEjNjEiEk如左圖，被泵浦到激發(fā)態(tài)（Ej）的電子會向低能級躍遷，包括輻射躍遷（）和非輻射躍遷（）。是激發(fā)態(tài)Ej上載流子壽命，Nj是激發(fā)態(tài)Ej上的載流子數(shù)目。在沒有外界作用時，上能級的載流子數(shù)目會以指數(shù)形式衰減。實驗上測量熒光壽命時，對輻射躍遷（），發(fā)光的強度實驗上測量得到的是上能級載流子的壽命。EjNjEiEk過程二：發(fā)光實驗上測得是上能級載流子壽命，那么（非輻射）（輻射）輻射非輻射實驗上，在sio2上我們測量了大塊CdSe的壽命，近似可以看作bulkCdSe的上能級壽命。于是，對Au上的nano-squareCdSe樣品，由于存在Purcelleffect影響，躍遷速率會得到增強，TransitionrateinacavityTransitionrateinfreespace所以Au上的CdSe塊狀樣品，有其中F是輻射速率的增強比例。（問題：非輻射復合速率是否也會增強？？）先假設非輻射過程不增強，1.若bulk材料輻射速率遠大于非輻射速率（1/τrad>>1/τnon-rad）過程二：發(fā)光2.若bulk材料輻射速率與非輻射速率相當代入當增強因子F>>1時(實驗上可以明顯觀察到速率增強幾倍)，（估計的內量子效率下限）效率最高的樣品sq24:過程二：發(fā)光過程三：光出來的過程CdSeAuAirLossinAusppsppRadiationintoair過程三：發(fā)光后的過程過程三：光出來的過程如圖，簡單來說，產生的光子有三個途徑可以走：輻射到空氣以SPP形式出來（最終也損耗在Au中）損耗在Au中而外量子效率要求的，產生的光子中有多少光可以輻射出來。為此，lossradiationηe是extractionefficiency，表示有多大比例的光輻射到空氣中。分別用帶loss和不帶loss的結構，得到Qtotal和Qradiation，于是由實驗上的Purcelleffect實驗上測得的Purcellfactor實驗上：測量SiO2上大塊CdSe的壽命PE是上能級載流子躍遷速率的增強，并不是輻射發(fā)光速率增強。LargeCdSebeltonSiO2Average：5.6ns去掉這個偏差過大的點實驗上測得的Purcellfactor實驗上測得的lifetime閾值時的Q每個都用Q大的那個值，畫出曲線，做平均Sq24閾值時候對應的Q物理意義是什么？整理線寬，閾值，速率方程之間的關系閾值時Qth的測量方法：如下圖，在閾值附近（光譜冒尖），利用光譜求出這個尖峰的半高寬△λth。閾值時Qth被給出（λ0是中心波長700nm）：△λth對一個激光腔，首先腔決定了哪些模式能夠穩(wěn)定存在于腔內，形成駐波。在無增益時，腔的損耗主要包括輻射損耗和吸收損耗。由于存在損耗，光的強度I(t)隨時間衰減CavitymodecavityWhereτisthelifetimeofphoton,describingtherateofdecay.UsingFouriertransform,wecangetaLorentzianshapeinfrequencyspectrum,whichgivestheFWHM:Thus,Qisgivenby線寬越窄，整個腔的Q越大，腔內光子壽命τp越大。實際上不同模式的損耗是不同的，因此展寬△w也不相同。Spontaneousemissionspectrum當外界加泵浦時，載流子被泵到上能級，然后在很短時間（~100fs）內發(fā)生帶內弛豫，再通過躍遷回到下能級。若發(fā)生了自發(fā)輻射躍遷，產生的光子會直接耦合到腔外的模式或者進入到不同的腔模中（取決于躍遷速率），而進入腔模的光子會被腔吸收（αabs）從而損耗在腔內或者從腔內輻射出去（αrad）。耦合到腔模后，由于腔內態(tài)密度(腔模附近