第七章-2015-張毅-非線性吸收系數(shù)

1第7章非線性光吸收與光折射光吸收是光與物質(zhì)相互作用的一種最基本的方式。光輻射、光散射和光致折射率變化等過程

都與光吸收有密切的關(guān)系。在強(qiáng)激光的作用下，介質(zhì)的吸收系數(shù)會(huì)隨光強(qiáng)變化，這是非線性光吸收的現(xiàn)象。根據(jù)K-K關(guān)系，非線性光吸收必然伴隨著非線性光折射。將討論激光與介質(zhì)相互作用所引起的各種非線性光吸收效應(yīng)，以及相關(guān)的非線性折射效應(yīng)。除了討論由基態(tài)至第一激發(fā)態(tài)躍遷引起的飽和吸收和飽和折射現(xiàn)象之外，還要介紹由第一激發(fā)態(tài)至更高激發(fā)態(tài)躍遷引起的反飽和吸收與反飽和折射現(xiàn)象，這屬于激發(fā)態(tài)非線性光學(xué)的內(nèi)容。還將討論從基態(tài)到虛能級(jí)躍遷形成的雙光子吸收現(xiàn)象?！?7.1飽和吸收與反飽和吸收7.1.1飽和吸收

7.1.2反飽和吸收7.2飽和折射與反飽和折射

7.2.1飽和折射與反飽和折射

7.2.2非線性折射系數(shù)的物理意義7.3雙光子吸收☆37.1飽和吸收與反飽和吸收7.1.1飽和吸收1．飽和吸收宏觀規(guī)律當(dāng)激光入射介質(zhì)時(shí)，介質(zhì)的吸收系數(shù)隨介質(zhì)內(nèi)光強(qiáng)的增加而減小，直至達(dá)到飽和值，這種效應(yīng)稱為飽和吸收。☆4☆52．飽和吸收的能級(jí)模型飽和吸收是因組成介質(zhì)的粒子（原子、分子或離子）從基態(tài)能級(jí)至第一激發(fā)態(tài)能級(jí)躍遷時(shí)所發(fā)生的一種非線性光吸收現(xiàn)象。（1）二能級(jí)系統(tǒng)模型☆6☆7☆8☆9☆10半導(dǎo)體的導(dǎo)帶和價(jià)帶構(gòu)成的系統(tǒng)可以看作一個(gè)二能級(jí)系統(tǒng)?！?1說(shuō)明還存在著其他吸收效應(yīng)，

這主要來(lái)源于激發(fā)態(tài)的非線性吸收☆12（2）三能級(jí)系統(tǒng)模型在染料分子中存在著單重態(tài)和三重態(tài)兩個(gè)能級(jí)系統(tǒng)的激發(fā)態(tài)能級(jí)，染料分子的飽和吸收特性可采用三能級(jí)模型解釋☆13☆14☆15☆16☆17三重態(tài)模型與二能級(jí)模型的飽和吸收服從相同的規(guī)律即在強(qiáng)光作用下，全部粒子從基態(tài)能級(jí)經(jīng)單重態(tài)激發(fā)態(tài)能級(jí)轉(zhuǎn)移到三重態(tài)的激發(fā)態(tài)能級(jí)，不能再吸收光子。這是三能級(jí)飽和吸收達(dá)到飽和的實(shí)質(zhì)?！?8飽和吸收現(xiàn)象主要發(fā)生在線性吸收譜的峰值處（共振吸收），因?yàn)樵撎幍奈障禂?shù)有很強(qiáng)的光強(qiáng)依賴性（非線性強(qiáng)）。20世紀(jì)70年代飽和吸收

被廣泛應(yīng)用于激光脈沖的壓縮（調(diào)Q和鎖模）。自70年代以來(lái)人們研究的大多數(shù)光學(xué)雙穩(wěn)器件都基于由飽和吸收引起的非線性色散效應(yīng)?！?93．飽和吸收與三階非線性極化的關(guān)系吸收系數(shù)與光強(qiáng)的關(guān)系不是線性關(guān)系。這是因?yàn)?，我們?cè)诜治瞿芗?jí)躍遷過程產(chǎn)生非線性吸收時(shí)，已經(jīng)包含了各階非線性極化的貢獻(xiàn)。如果只考慮三階非線性極化的貢獻(xiàn)，吸收系數(shù)與光強(qiáng)的關(guān)系是線性關(guān)系。為了探討飽和吸收系數(shù)與三階非線性吸收之間的關(guān)系，我們?cè)O(shè)想一個(gè)測(cè)量非線性吸收的實(shí)驗(yàn)☆20為區(qū)分這兩束光，用一個(gè)偏振分光鏡使兩者入射時(shí)的偏振方向互相垂直，并用另一個(gè)偏振分光鏡將它們的輸出光分開。在這個(gè)實(shí)驗(yàn)中，設(shè)想信號(hào)光的增益就是泵浦光的被吸收☆21三階非線性效應(yīng)的極化強(qiáng)度為☆22得信號(hào)光光電場(chǎng)所滿足的微分方程解得信號(hào)光光電場(chǎng)從而信號(hào)光光強(qiáng)為☆23可見三階非線性吸收系數(shù)是與光強(qiáng)成正比的。因此，如果僅考慮到三階非線性吸收，則介質(zhì)的吸收系數(shù)可表示為☆24☆25飽和吸收特性曲線是

由各高階非線性極化效應(yīng)的貢獻(xiàn)共同形成的飽和吸收在20世紀(jì)60～70年代被用于

激光脈沖的壓縮和吸收型光雙穩(wěn)器件☆267.1.2反飽和吸收1．反飽和吸收的能級(jí)模型反飽和吸收是隨光強(qiáng)的增加吸收系數(shù)增大

或透射率減小的效應(yīng)。反飽和吸收主要由激發(fā)態(tài)能級(jí)間的躍遷所伴隨的非線性吸收引起。在非共振條件下，基態(tài)吸收較弱，才能顯示出

激發(fā)態(tài)的非線性吸收。許多具有中心對(duì)稱的有機(jī)大分子的能級(jí)結(jié)構(gòu)可以用一個(gè)包括單重態(tài)和三重態(tài)的五能級(jí)模型來(lái)描述☆27☆28☆29☆30☆312．動(dòng)態(tài)反飽和吸收☆32這是一個(gè)包含時(shí)間和空間坐標(biāo)的動(dòng)力學(xué)方程組。求解此方程組時(shí)，必須考慮初始條件和邊界條件。則光強(qiáng)為☆33☆34以C60甲苯溶液為樣品，

以倍頻的YAG脈沖激光為光源進(jìn)行實(shí)驗(yàn)樣品與光源的具體參數(shù)為：☆35在激光脈寬為8ns和21ps兩種情況下，用數(shù)值計(jì)算方法算得反飽和吸收特性：☆36理論和實(shí)驗(yàn)證明☆373．穩(wěn)態(tài)反飽和吸收飽和光強(qiáng)為☆38☆39☆40☆41☆42☆434．反飽和吸收的應(yīng)用—光學(xué)限制器對(duì)非線性光吸收及其有關(guān)的非線性效應(yīng)的研究，加深了人們對(duì)強(qiáng)光與物質(zhì)相互作用機(jī)制的認(rèn)識(shí)。在此基礎(chǔ)上開拓了一個(gè)激發(fā)態(tài)非線性光學(xué)的新領(lǐng)域。反飽和吸收可以用作吸收型光開關(guān)、或吸收型光雙穩(wěn)器件。這種全吸收型器件無(wú)須反射鏡，并且具有快速響應(yīng)、低損耗等優(yōu)點(diǎn)。反飽和吸收最重要的應(yīng)用是用于激光防護(hù)，利用此原理制成的光限制器（Opticallinriter），用以保護(hù)眼睛或探測(cè)器免受激光武器的損傷。目前世界各國(guó)都在競(jìng)相研究這種限制器?！?4非線性光限制器特性如圖所示?！?5一個(gè)光限制器的例子在強(qiáng)激光作用下非線性光柵型光限制器的工作原理圖。光限制器是由兩塊石英光柵加上非線性光學(xué)有機(jī)液體構(gòu)成。☆46因?yàn)楣鈻疟辉O(shè)計(jì)成零級(jí)散射光強(qiáng)為零，入射光被人眼前的光欄阻擋，因而保護(hù)人眼不被激光損傷?！?7☆487.2飽和折射與反飽和折射7.2.1飽和折射與反飽和折射分子的能級(jí)躍遷既引起材料的吸收系數(shù)隨光強(qiáng)變化，根據(jù)K-K關(guān)系，也引起折射率隨光強(qiáng)的變化。同樣，系統(tǒng)總的折射率也應(yīng)該等于各能級(jí)折射率之和，

但要加1。因?yàn)?，在分子?shù)為零的真空中，折射率為1?！?9這樣，分子系統(tǒng)的總折射率可以表為對(duì)五能級(jí)系統(tǒng)，總折射率為☆50五能級(jí)分子系統(tǒng)各能級(jí)分子數(shù)密度隨時(shí)間的變化規(guī)律可由以下速率方程描述☆51☆52可見，當(dāng)光足夠強(qiáng)時(shí)，不僅基態(tài)而且單重態(tài)與三重態(tài)的激發(fā)態(tài)對(duì)總折射率都有貢獻(xiàn)?！?3在此情況下分子不能從單重態(tài)躍遷至三重態(tài)，

系統(tǒng)的非線性折射主要由單重態(tài)的第一激發(fā)態(tài)引起。五能級(jí)模型退化成三能級(jí)模型☆54在此情況下，大多數(shù)分子可以從單重態(tài)躍遷至三重態(tài)，

五能級(jí)模型也化簡(jiǎn)為三能級(jí)模型☆55首先，我們來(lái)討論折射率對(duì)光強(qiáng)的依賴關(guān)系?！?6☆57為了直觀地圖示SR和RSR兩種情況，作為一個(gè)例子，我們考察C60甲苯溶液被波長(zhǎng)為532nm的激光照射的情況

則對(duì)C60溶液的折射率方程為☆58☆597.2.2非線性折射系數(shù)的物理意義☆60由此我們得到熟悉的光克爾效應(yīng)折射率公式☆61可得到非線性折射系數(shù)的微觀表達(dá)式對(duì)單重態(tài)三能級(jí)模型有（附錄7-5）對(duì)三重態(tài)三能級(jí)模型有（附錄7-5）☆62☆637.3雙光子吸收?qǐng)D示出雙光子