頁巖氣的賦存形式研究及其石油地質(zhì)意義

的甲烷吸附能力為0.05~2.00cm3/g。儲(chǔ)層溫度對(duì)甲烷吸附能力具有很大的影響溫度越高甲烷吸附能力越小。BesaRiverMattson地層的儲(chǔ)層溫度為127~150,嚴(yán)重制約了甲烷的吸附,故其甲烷吸附能力均小于0.01cm3g,只有儲(chǔ)層溫度小于81有機(jī)質(zhì)含量在0.44%~3.67埋藏深度在

占原始頁巖氣地質(zhì)儲(chǔ)量的61。李新景等15認(rèn)為吸附態(tài)頁巖氣的含量可能至少占頁巖氣總量的40%。聶等總結(jié)分析了Barnett頁巖的大量研究資料,認(rèn)為40%~60%的天然氣以吸附態(tài)賦存于頁巖中比早期研究的數(shù)據(jù)大很多。由此可見吸附態(tài)頁巖氣含量至少占頁巖氣總含量的40。[游離態(tài)頁巖氣主要于巖石孔隙與裂隙之[539~2013m的Muskwa

ni等1

為MichiganAntrim大0.70cm3/g7頁巖氣賦存形式具有多樣性和特殊性,受到多種因素的制約,在很大程度上將影響到頁巖氣藏的地質(zhì)儲(chǔ)量評(píng)估。但是,盡管國內(nèi)外學(xué)者針對(duì)頁巖氣的賦存形式開展了一些實(shí)驗(yàn)研究和地質(zhì),但對(duì)頁巖中不同賦存形式天然氣的影響因素的認(rèn)識(shí)還不夠系統(tǒng)本文在分析前人研究成果的基礎(chǔ)上分析總式和相對(duì)含量的影響,以期對(duì)正確評(píng)估頁巖氣藏地質(zhì)儲(chǔ)量以及我國剛剛起步的頁巖氣勘探和評(píng)價(jià)提供頁巖氣的賦存 頁巖氣的賦存形式具有多樣性,包括游離態(tài)大量存在于巖石孔隙與裂)(大量吸隙表面之上及溶解態(tài)少量溶解于干酪根、瀝青質(zhì)、殘留水以及液態(tài)原油中),但以游離態(tài)和吸附態(tài)為主,溶解態(tài)僅少量存在10。早在1996年,等[11就,在CH-CO-HO三元體系中,作為天然氣主要成分的CH,其溶解態(tài)含量?jī)H占總含量的 .%,,即未飽和時(shí),只存在吸附態(tài)和溶解態(tài);而一旦達(dá)到飽和,就會(huì)出現(xiàn)游離態(tài)。張金川等[12和薛會(huì)等[13也,生成的頁巖氣首先滿足有機(jī)質(zhì)和巖石表面吸附的需要,當(dāng)吸附氣量與溶解氣量達(dá)到飽和時(shí),富裕的天然氣才以游離態(tài)進(jìn)行運(yùn)移。據(jù)Curtis[5統(tǒng)計(jì),吸附態(tài)頁巖氣含量占頁巖氣總含量的20%~85。其中,FortWorth盆地密西西比亞系Barnett組頁巖的吸附態(tài)頁巖氣占原始頁巖氣總量的20是所占比例最少的但是隨著實(shí)驗(yàn)研究和開發(fā)的深入,發(fā)現(xiàn)20%的評(píng)估值明顯偏低Mavor[1Barnett組頁巖吸附態(tài)頁巖氣應(yīng)

頁巖氣為主,游離態(tài)頁巖氣僅占頁巖氣總含量的25~30。但是Bowker18Kinley等19和Montgomery等[20根據(jù)Barnett頁巖氣特征認(rèn)為在基質(zhì)孔隙中的頁巖氣占天然氣總產(chǎn)量的50%以上。頁巖氣及甲烷的賦存形式的影響因3.1頁巖氣的成因不同,賦存形式也會(huì)有差異。頁巖氣的組分隨成因的不同而發(fā)生改變,從微生物降解成因氣到混合成因氣,再到熱裂解成因氣[21,組分中的高碳鏈烷烴(乙烷、丙烷)逐漸增加。微生物降解成因氣多產(chǎn)于成熟度較低,水動(dòng)力活躍的盆地rim頁巖氣是典型的微生物降解成因氣,其主要成分為甲烷和二氧化碳,甲烷含量高達(dá)85%以上17;熱裂解成因氣則主要集中于成熟度較高的盆地中心由甲烷和部分高碳鏈烷烴組成FortWorth盆地密西西比亞系Barnett頁巖氣其甲烷含量?jī)H占頁巖氣的45%~50而乙烷和丙烷含量則高達(dá)20%以上[22;混合成因氣兼具微生物降解成因氣和熱裂解成因氣的特點(diǎn)分布最為廣泛Illinois盆地的NewAlbany頁巖氣[22。國旗等23,2通過實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)乙烷、丙烷等碳?xì)浠衔飳?duì)活性炭吸附甲烷能力有顯著的影響,當(dāng)混合氣體中含有乙烷(4.1%)和丙烷(2時(shí),的吸附能力分別下降了25%和27%。等[35MP0.1MPa條件下對(duì)混合氣體(CH87. C2H64. C3H84.96%CO20.91N2183%,O20.51%)12由此可見,微生物降解成因氣由于乙烷和丙烷等高碳鏈烷烴含量較少,巖石對(duì)其吸附能力較強(qiáng)如Michigan盆地的Antrim生物降解成因氣其吸附態(tài)頁巖氣占?xì)怏w總量的70%~75%[17。3.23.2.1主要因一。頁巖的有機(jī)碳含量(TOC)越高,則頁巖氣的吸附能力就越大。Ross等[26對(duì)東北部侏羅系Gordondale地層和Hickey等27對(duì)Mitchell2TP.Sims井的Barnett頁巖的研究均發(fā)氣具有更高的能力。其原因主要有2方面,一方面是TOC值高,頁巖的生氣潛力就大,則單位體積頁巖的含氣率就高;另一方面,由于干酪根中微孔隙發(fā)育,且表面具親油性,對(duì)氣態(tài)烴有較強(qiáng)的吸附能力,同時(shí)氣態(tài)烴在無定形和無結(jié)構(gòu)基質(zhì)瀝青體中的溶解作用也有不可忽視的貢獻(xiàn)28。Lu等[29和Hill等[30力之間存在良好的正相關(guān)線性關(guān)系。Ross等[6

至關(guān)重要。碳酸鹽礦物和石英碎屑含量的增加,會(huì)減弱巖層對(duì)頁巖氣的吸附能力[33,同時(shí)還會(huì)降低頁巖的孔隙度,使游離態(tài)頁巖氣的儲(chǔ)集空間減少[6,但是隨著石英、碳酸鹽礦物含量增加巖石的脆性提高使頁巖在外力的作用下極易形成天然裂隙和滲導(dǎo)裂縫有利于頁巖氣的滲流并增大了游離態(tài)頁巖氣的儲(chǔ)集空間[3。3.2.3參考價(jià)值,等[35認(rèn)為煤的內(nèi)表面上可供氣體分子滯留的有效吸附點(diǎn)位是一定的,煤中水分越高可能占據(jù)的有效吸附點(diǎn)位就越多相對(duì)留給氣體分子滯留的有效點(diǎn)位就會(huì)減少,從而降低了煤層氣的吸附量。與此相似,在頁巖層中,含水量越高,水占據(jù)的孔隙空間就越大,從而減少了游離態(tài)烴類氣體的容留體積和礦物表面吸附氣體的表面位置,因此含水量相對(duì)較高的樣品,Chalmers等[

研究了Gordondale頁巖得

小。Ross等6,7發(fā)現(xiàn)僅在含水量較大(>4%)時(shí),了和實(shí)驗(yàn)結(jié)果相同的結(jié)論,即有機(jī)碳含量越高,頁巖吸附氣體的能力就越強(qiáng)(圖1)。圖1甲烷吸附量和有機(jī)碳含量的關(guān)系圖6,Fig.1PlotofmethanecapacitywithvaryingTOCcontents[6,3.2.2頁巖的礦物成分比較復(fù)雜高嶺石等粘土礦物以外,常含有石英長石、云母等碎屑礦物和自生礦物,其成分的變化影響了頁巖對(duì)氣體的吸附能力。粘土礦物往往具有較高的微孔隙體積和較大的比表面積,吸附性能較強(qiáng)[7。Schettler等32認(rèn)為頁巖中的吸附態(tài)甲烷主要分布在伊利石表面,其次吸附于干酪根之中。Lu等[29則認(rèn)為在有機(jī)碳較低的頁巖中,伊利石的吸附作用

巖對(duì)氣體的吸附能力才有顯著的降低(圖2),水的樣品的氣體吸附量比干燥樣品低40%。此外,頁巖層中含水量的增加,可能會(huì)導(dǎo)致天然氣相態(tài)的改變因?yàn)楫?dāng)頁巖層中孔隙水增加時(shí)天然氣溶解于孔隙水中的量就會(huì)增加,從而使一定數(shù)量的游離態(tài)和吸附態(tài)頁巖氣溶于水,呈溶解態(tài)存在[36。2甲烷吸附量與含水量的關(guān)系圖6,Fig.2Correlationbetweenmethanecapacityandmoisturecontents[6,73.333.1的賦存形式。一般來說按孔的平均寬度來分類,可(>50nm2~50nm(<2nm37。大孔和介孔主要發(fā)生氣體的層流滲透和毛細(xì)管凝聚,有利于游離態(tài)頁巖氣的。等38Raut等39認(rèn)為當(dāng)孔徑較大時(shí)氣體分子存儲(chǔ)于孔隙之中此時(shí)游離態(tài)氣體的含量增加?？紫度莘e越大,則所含游離態(tài)氣體含量就越高。Ros等60.5%4.2時(shí)游離態(tài)氣體的含量從原來的5上升到50%Chalmers等[0認(rèn)為孔隙度與頁巖的氣體總含量之間呈正相關(guān)關(guān)系也就是說頁巖的氣體總含量隨頁巖孔隙度的增大而增大(圖3)。相對(duì)于大孔和介孔而言,微體積越大,比表面積越大[1,2,對(duì)氣體分子的吸附能力也就越強(qiáng)主要是由于微孔孔道的孔壁間距非常小,吸附能要比更寬的孔高,因此表面與吸附質(zhì)分子間的相互作用更加強(qiáng)烈[3。等[也認(rèn)為氣體吸附能力與微孔比表面積總體上有正相關(guān)性,但同時(shí)又受孔徑分布的影響。圖 總氣體含量與巖石孔隙度的關(guān)系圖[Fig.3Effectofporosityandtotalgascapacity[3.3.2滲透率是指在一定壓差下,巖石允許流體通過其連通孔隙的能力,它主要影響頁巖層中游離態(tài)氣體的。頁巖層滲透率越大,游離態(tài)氣體的儲(chǔ)集空間就越大。通常,頁巖層屬于低滲透性儲(chǔ)層,其滲透率0.0002~0.0363md之間,一般小于0.[

例子。Barnett頁巖的天然裂隙多數(shù)被碳酸鹽(特別是)所膠結(jié),但因膠結(jié)而封閉的天然裂隙卻是力學(xué)上的薄弱環(huán)節(jié),極易在水力壓裂過程中再次作用有效增大巖層的裂隙從而使?jié)B透率得到很好的改善[18,5,6。3.43.4.1吸附過程是一個(gè)放熱的過程隨著溫度的增加氣體吸附能力降低。Lu等29模擬了不同溫度下Antrim頁巖的氣體吸附能力,當(dāng)溫度從25C升至60C時(shí)Chalmers等0發(fā)現(xiàn)溫度與氣體吸附能力成負(fù)冪指數(shù)關(guān)系隨著溫度的升高氣體吸附能力迅速降低其影響遠(yuǎn)大于有機(jī)碳含乎可以忽略。Ross等[7在研究了西部的泥盆系密西西比亞系頁巖地層后發(fā)現(xiàn),在溫度較高時(shí),吸附態(tài)氣體可以忽略不計(jì)以游離態(tài)氣體為主。3.4.2壓力與頁巖氣吸附能力呈正相關(guān)關(guān)系。Raut等[39在壓力較低的情況下,氣體吸附需達(dá)到較高的結(jié)合能,當(dāng)壓力不斷增大,所需結(jié)合能不斷減小Chalmers等0研究了Gordondale地層巖芯樣品在不同儲(chǔ)層壓力下的氣體吸附能力,發(fā)現(xiàn)儲(chǔ)層壓力越大,吸附氣體的能力就越大2.9MPa17.6MPa時(shí)頁巖的氣體吸附能力從0.03cm3g增大到了1.86cm3/。Shkolin[7也,隨著壓力的增大,氣體的壓縮率增大,從而增加了游離態(tài)氣體的研究CH4CH是頁巖氣的主要成分,可以于頁巖的基質(zhì)孔隙和裂隙之中,也可以吸附于有機(jī)質(zhì)和粘土性較強(qiáng),因此甲烷在粘土礦物表面的吸附作用異常復(fù)雜。礦物表面往往存在一層緊密排列的水膜,3,[md。但滲透率隨裂隙發(fā)育程度的不同而有較 早在1988年,Cha 發(fā)現(xiàn)被粘土吸附的水分的變化,裂隙能夠大大增加頁巖層的滲透率,相當(dāng)數(shù)量的游離態(tài)頁巖氣。此外,

頁巖氣的儲(chǔ)集空間增大, Barnett頁巖就是典型的和甲烷分子更容易形成甲烷水合物;后來,Ouar等在實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)在蒙脫石表面甲烷水合物294K5.49106Pa就可形成,Kotkoskie

[[成的溫壓條件,發(fā)現(xiàn)在290K、2. 106Pa的條

[59下就存在水合物;Titiloye51Park等52利用分子模擬方法,300K和更低的壓力(101106Pa)條件下,甲烷水合物就可以在粘土礦物表面形成,表明粘土礦物的確對(duì)甲烷水合物形成具有熱力學(xué)促進(jìn)效應(yīng)。Buffett等[53研究發(fā)現(xiàn)形成甲烷水合物的甲烷既可以是游離態(tài)的,也可以為溶解態(tài)。在粘土礦物表面,水合物中的甲烷被約12~13個(gè)水分子氧和蒙脫石表面的六元環(huán)氧原子包圍[51,此時(shí),甲烷分子陷在粘土表面氧六元環(huán)中,形成sI型水合物結(jié)構(gòu)[52,5。查明CH在粘土礦物表面的賦存形式,能夠讓我們更好地認(rèn)識(shí)頁巖氣的賦存形式,有利于對(duì)頁巖參數(shù)之一。頁巖具有低孔隙度和低滲透率的特性,其孔徑大小一般都很小,其中孔徑在10nm左右的微孔含量豐富[6。在這些納米尺度的孔隙中,孔壁間距非常小吸附能相對(duì)較高使得其表面與吸附質(zhì)分子間的相互作用非常強(qiáng)烈,因此對(duì)氣體具有很強(qiáng)的吸附能力。因此,表征頁巖的孔徑分布有著重要的意義,基于探針氣體吸附等溫線可以計(jì)算出樣品選用適合的方法表征巖石樣品,能夠得到更為可靠的結(jié)果[55,從而有利于對(duì)頁巖納米孔隙吸附性能有43頁巖氣藏儲(chǔ)層連續(xù)分布,具有較強(qiáng)的非均質(zhì)性,頁巖氣地質(zhì)儲(chǔ)量評(píng)估有多種方法,不同的方法選取的關(guān)鍵參數(shù)不同,取得的頁巖氣地質(zhì)儲(chǔ)量預(yù)算結(jié)果也有較大的差異[56,57。容積法是用于獲得原始頁巖氣地質(zhì)儲(chǔ)量值的最常用方法,它估算的是頁巖孔和干酪根顆粒表面的頁巖氣的賦存形式研究對(duì)容積法評(píng)價(jià)頁巖氣地質(zhì)儲(chǔ)量有重要意義,因?yàn)轫搸r氣總含量是游離態(tài)頁的頁巖氣,關(guān)鍵是確定頁巖的有效孔隙度和含氣飽和度,因?yàn)轫搸r氣含量是頁巖含氣孔隙度的函數(shù)。度[56中子密度和核磁等測(cè)井資料可以測(cè)得較為可靠的基質(zhì)孔隙度58;通過雙側(cè)向

效孔隙度同地層混合水電阻率關(guān)系式的基礎(chǔ)上,利用阿爾奇計(jì)算得到的。對(duì)于吸附態(tài)頁巖氣,在資源評(píng)價(jià)時(shí)需要確定的是頁巖的氣體吸附能力,往往是通過等溫吸附實(shí)驗(yàn)得到,但是它通常受到多種[6,7,31,0。研究頁巖氣在粘土礦附性能的影響,可以更精確的確定頁巖的氣體吸附能力,有利于吸附態(tài)頁巖氣含量的計(jì)算。容積法中關(guān)鍵參數(shù)選擇不同,計(jì)算出的頁巖氣地質(zhì)儲(chǔ)量值會(huì)有較大的差異因此選擇正確的評(píng)價(jià)參數(shù)才能得到參考文獻(xiàn)(R[]ZhangZhqang,ZhengJunweAdvancesnexploraonandexploaonechnologesolowpereablyolandgas[J]AdvancesinEarthScience,2009,24(8)854864[,衛(wèi)低滲透油氣資源勘探開發(fā)技術(shù)進(jìn)展[J]地球科學(xué)進(jìn)展,2009,24(8)854864]LuHongln,WangHongyan,LuRenhe,etalThepresensausandessenalponsodevelopngheunconvenonalhydrocarbonresourcesnChna[J]NaturalGasIndustry,2009,29(9) 6[,,劉人和,等非常規(guī)油氣資源發(fā)展現(xiàn)狀及關(guān)鍵問題[J]天然氣工業(yè),2009,29(9) 6]ShDo,LuWenhu,ZhengJunweTheoryyssondeepseaedgasandspoenalsudy[J]AdvancesinEarthScience,2003,8(2)236244[史斗,劉,氣理論分析和氣潛勢(shì)研究[J]地球科學(xué)進(jìn)展,2003,8(2)236244]ZhangJnchuan,XueHu,BanChangrong,etalResearchonunconvenonalgasexploraonnChna[J]NaturalGasIndustry,2006,26(2)5356[張金川,薛會(huì),卞昌蓉,等中國非常規(guī)天然氣勘探雛議[J]天然氣工業(yè),2006,26(2)5356][5] CursJBFracuredshalegassyses[J]AAPGBulletin,2002, RossDJK,BusnRMShalegaspoenaloheLowerJurasscGordondaleMebernorheasernBrshColuba,Canada[J]BulletinofCanadianPetroleumGeology,2007,55()5RossDJK,BusnRMCharacerzngheshalegasresourcepoenaloDevonanMssppansraanheWesernCanadasedenarybasnApplcaonoannegraedoraonevaluaon[J]AAPGBulletin,2008,92()87WangShejao,WangLansheng,HuangJnlang,etalAccuulaoncondonsoshalegasreservorsnSluranoheUpperYangzeregon[J]NaturalGasIndustry,2009,29(5)4550[王社教,王蘭生,黃金亮,等 上區(qū)志留系頁巖氣成藏條件[J]天然氣工業(yè),2009,29(5)4550][ ZhangJnchuan,WangZongyu,NeHakuan,etalShalegas [22]MarnAM,WalerLM,MclnoshJCIdencaon sgncanceorexploraon[J]NaturalGasIndustry,2008,22 balandherogencgascoponensroUpperDevonanblack(4)640656[張金川,汪,聶,等頁巖氣及其勘 shalecores,IllnosandMchganbasns[J]AAPGBu研究意義[J]天然氣工業(yè),2008,22(4)640656 2008,92(3)327[0] ZhangJnchuan,XuBo,NeHakuan,etalExploraonpoen [23]FuGuoq,ZhouLExperenalsudyonadsorponsorageoaloshalegasresourcesnChna[J]NaturalGasIndustry, nauralgas Ipaco norehaneonhesoragecapacy2008,28(6)3640[張金川,,聶,等中國頁氣資源勘[J]天然氣工業(yè),2008,286)3640]

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