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文檔簡介

中國工程熱物理學(xué) 燃燒學(xué)術(shù)會(huì) 編號(hào),,趙海(華技大學(xué)煤燃燒國家,( -8208,E- 本文利用浸漬法了CuO/TiO2顆粒,并將其應(yīng)用于低濃度CO的催化燃燒。測試了CuO負(fù)載在不同尺寸TiO2最后在TGA173CO催化燃燒90%;CuO負(fù)載在納米TiO2上的催化效果最佳,催化劑在低溫下煅燒時(shí)性能也較優(yōu)異;空速增大后催化劑催化性能略有下降;氧氣含量增加會(huì)促進(jìn)CuOTiO2上催化劑的催化效果。:氧化銅;催化燃燒;燃燒合成;納米TiO2CO是一種無色無味的氣體,極易與血紅蛋白結(jié)合,形成碳氧血紅蛋白,使血紅蛋CO的催化燃燒是一個(gè)重要的CO、NOx和碳?xì)浠衔锏?,并且這些化合物在室溫下還會(huì)CO、NOx以及碳?xì)浠瘜W(xué)物等污染物的催化燃燒能有力的減少這些污染。在電池、封閉內(nèi)循環(huán)式激光器、氣體傳感器、煙草降害以及密閉系統(tǒng)CO的消除。CO消除涉及工業(yè)、軍事、環(huán)保和人CO(Pt,Pd,Au)催化劑和過渡金屬(CuO,Co3O4,MnO2)催化劑等。雖然貴金屬催化劑具有高活性,但是由于貴金屬一個(gè)重要方向。其中,CuCO完全氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)良的催化性能而廣受方便地尺寸為納米級(jí)別的二氧化鈦粉末,活性高,可將其用作具有高活性CuO催化劑基金項(xiàng)目:國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目 和左右,方法詳見參考文獻(xiàn)[9]),普通TiO2(分析純,國藥化學(xué)試劑),去離子水1CON2CO分別經(jīng)質(zhì)量流量控制器進(jìn)入反應(yīng)器中,氣體由上往雜質(zhì)和水蒸氣,最后氣體進(jìn)入氣體分析儀(四方光電,GasBoard3000)進(jìn)行檢測各反400℃。12.15g(Cu(NO3)2·3H2O),50ml16g(TiO2)固體,緩慢的加入到燒杯里,不斷攪拌;1070℃)并不斷110℃12h,獲得藍(lán)色的前5℃/min3h。經(jīng)過上述操作,即得到不同煅燒溫度和負(fù)載20wt%CuO/TiO2。(CO:1vol.% O2:2vol.% N297vol.)在一定溫度下進(jìn)行反應(yīng)。在反應(yīng)過程中,氣體400ML/min,SV40000ml?g-1?h-1COCO其中將T0轉(zhuǎn)化率達(dá)到90%時(shí)的溫度CO由以下得

=??????,???????????,??????×CO燃燒的活性也就越高。2CO(CO:1vol.%,O2:2vol.%,N2:97vol.%,SV=40000ml?g-1?h-化劑的T90(CO90%時(shí)的溫度)比使用普通TiO2作為負(fù)載的催化劑的T90低了20℃。220240℃90%,CT300-NP4767℃。2一方面,納米級(jí)別的惰性載體比微米級(jí)別的惰性載體擁有更大的比表面積,從而對(duì)于TiO2TiO2,這使得在浸漬過程中,銅的堆積而造成的燒結(jié)。在還原氣氛中,TiO表面很容易產(chǎn)生Ti3+離子和氧空穴,電子轉(zhuǎn)移2另一方面,CuO負(fù)載在納米TiO2時(shí),由于負(fù)載尺寸很小,僅有幾十納米到幾百納米,這樣就使得氧化銅能在二氧化鈦的表面形成的非規(guī)則晶向并且會(huì)形成的晶體缺陷,從而增加活性相的數(shù)量。而CT500-NP催化劑的催化性能盡管在200℃后催化性能要低于CT500-OP200℃時(shí),CT500-NPCO90%,200℃時(shí),CT500-NPCT500-OPTiO2作為3CO(CO:1vol.%,O2:2vol.%,N2:97vol.%,SV=40000ml?g-1?h-CT300-OPCT500-OP220T90。CuCuO[11]。燒溫度提高,TiO2上CuO[12]4CO(CO:1vol.%,O2:2vol.%,N2:97vol.%,SV=40000,60000,80000ml?g-1?h-400催化劑吸附CO以及O2CO和O2述[13],COO2同時(shí)在活性組分上化學(xué)吸附時(shí),還會(huì)有一部分能量的釋放而導(dǎo)致局部溫度上升,而當(dāng)散熱增強(qiáng)時(shí),化學(xué)吸附產(chǎn)生的熱量也的被帶走,導(dǎo)致催化性能降低。5O2CO催化燃燒的影響(SV=40000ml?g-1?h-CO的組分含量不變,400ml/min2%,4%10%。結(jié)果發(fā)現(xiàn),CuOTiO2CuO負(fù)載在納TiO2CuO負(fù)TiO2CO的催化燃燒性能會(huì)隨著氧氣組分含量的上升而上升。以CT300-OP14010%2%4%氧氣含量的條CO5%10%。在金屬氧化物催化劑上,催化氧化過化的CO分子與催化劑表面直接參與反應(yīng)的晶格氧發(fā)生反應(yīng)通相中的分子氧吸附于催CuOTiO2CuO負(fù)載在普通TiO2上的催化劑,氧分壓的增大彌補(bǔ)了其吸附氧向晶格氧轉(zhuǎn)化的不足,從而提高了催化活CO催化氧化的另一種機(jī)理有關(guān),氣體經(jīng)過催化劑表面時(shí),CO吸附于活性組分上,氧吸附在載體的空位上形成O2-CO反應(yīng)生成TGA6CT300-NPDTG7CT400-NPDTG8CT500-NPDTGCuOCOCuO的還原速率大致一致[17]CT400-NPCT500-NP,CT300-NP呈現(xiàn)出兩段階梯上升失重速率,這可CT300-NPCuOCuCP300-NPCO的物理吸附和化CO催化轉(zhuǎn)化率上升最TGA反應(yīng)結(jié)果進(jìn)行了分析。結(jié)論概括如下:90%的轉(zhuǎn)化率,說明低溫下煅燒的負(fù)載在納米材料上催化劑有著較好的性能。TiO2100℃,在同TiO2為負(fù)載的催化劑的催化燃燒具有促進(jìn)作用,在反應(yīng)10%TiO2作為負(fù)載的催化劑對(duì)氧氣濃度不敏感。(5)CuO催化劑CuOCu的還原速率相等。[J].2008,[J].2003,17(4):313-KimKD,NamIS,ChungJS,etal.SupportedPdCl2CuCl2catalystsforcarbonmonoxideoxidation1.Effectsofcatalystcompositionandreactionconditions[J].AppliedCatalysisB:Environmental,1994,5(1-2):HoflundGB,GardnerSD,SchryerDR,etal.Au/MnOxcatalyticperformancecharacteristicslow-temperaturecarbonmonoxideoxidation[J].AppliedCatalysisB:Environmental,1995,6(2):117-OkumuraM,NakamuraS,TsubotaS,etal.ChemicalvapordepositionofgoldonAl2O3,SiO2,andTiO2fortheoxidationofCOandofH2[J].CatalysisLetters,1998,51(1-2):53-58.GrunwaldtJD,KienerC,W?gerbauerC,etal.Preparationofsupportedgoldcatalystsforlow-temperatureCOoxidationvia“size-controlled”goldcolloids[J].JournalofCatalysis,1999,181(2):223-232.BeraP,HegdeMS.CharacterizationandcatalyticpropertiesofcombustionsynthesizedAu/CeO2catalyst[J].Catalysisletters,2002,79(1-4):75-81.HasegawaY,FukumotoK,IshimaT,etal.Preparationofcopper-containingmesoporousmanganeseoxidesandtheircatalyticperformanceforCOoxidation[J].AppliedCatalysisB:Environmental,2009,89(3):420-424.XuZ,ZhaoH,WeiY,etal.Self-assemblytemtecombustionsynthesisofacore–sCuO@TiO2–Al2O3hierarchicalstructureasanoxygencarrierforthechemical-looprocesses[J].CombustionandFlame,2015,162(8):3030-3045.韓駿偉,朱寶林,田晶,等.結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的CuO/TiO2納米管的功能化溶膠修飾法及其催化CO化性能研究[J].無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào),2014,30(3):573-HallerGL,ResascoDE.Metal–supportin ction:GroupVIIImetalsandreducibleoxides[J].AdvancesinCatalysis,1989,36:173-235.HuangJ,WangS,ZhaoY,etal.SynthesisandcharacterizationofCuO/TiO2catalystsforlow-temperatureCOoxidation[J].CatalysisCommunications,2006,7(12):1029-1034.FalsigH,Hvolb?kB,KristensenIS,etal.TrendsinthecatalyticCOoxidationactivityofnanoparticles[J].AngewandteChemie,2008,120(26):4913-4917.JerniganGG,SomorjaiGA.Carbonmonoxideoxidationoverthreedifferentoxidationstatesofcopper:metalliccopper,copper(I)oxide,andcopper(II)oxide-Asurfacescienceandkineticstudy[J].JournalofCatalysis,1994,147(2):567-577.LiuH,KozlovAI,KozlovaAP,etal.Activeoxygenspeciesandmechanismforlow-temperatureCOoxidationreactiononaTiO2-supportedAucatalystpreparedfromAu(PPh3)(NO3)andAs-precipitatedtitaniumhydroxide[J].JournalofCatalysis,1999,185(2):252-264.IizukaY,TodeT,TakaoT,etal.AkineticandadsorptionstudyofCOoxidationoverunsupportedfinegoldpowderandovergoldsupportedontitan

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