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文檔簡介
超分子聚集體為模板劑
合成有序介孔碳材料研究生:于維強(qiáng)導(dǎo)師:徐杰研究員2008-6-2DICPSeminar
II超分子聚集體為模板劑
合成有序介孔碳材料研究生:于維強(qiáng)DIC報(bào)告內(nèi)容引言進(jìn)展情況結(jié)論與展望報(bào)告內(nèi)容引言規(guī)則的孔道結(jié)構(gòu),孔小均勻、排列有序;孔徑分布窄,尺寸可以在大范圍內(nèi)連續(xù)調(diào)節(jié);具有較大的比表面積和孔容;具有很好的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性;顆粒具有規(guī)則的外形,在微米尺寸內(nèi)保持高度的孔道有序性。1.引言有序介孔碳材料OMCs,orderedmesoporouscarbons規(guī)則的孔道結(jié)構(gòu),孔小均勻、排列有序;1.引言有序介孔碳材料OMCs的重要應(yīng)用催化材料分離材料電化學(xué)電容器高選擇性催化氧化醇成醛燃料電池中的理想電極材料儲(chǔ)能材料雙電層電容器EDLE儲(chǔ)氫其他吸附分離有機(jī)大分子吸附劑、生物反應(yīng)器、傳感器???S.H.Joo,S.J.Choi,etal.Nature.2001,412,169-172;A.H.Lu,W.C.Li,etal.Chem.Commun.2007,1038–1040;
BFang,H.Zhou,IHonma.J.Phys.Chem.B,2006,110,4875-4880;B.J.Hinds,N.Chopra,etal.Science.
2004,303,62–65;J.Lee,S.Yoon,etal.Chem.Commun.1999,2177-2178.OMCs的重要應(yīng)用催化分離電化學(xué)高選擇性催化氧化醇成醛燃料電硬模板法合成OMCsY.Wan,Y.F.Shi,D.Y.Zhao.Chem.Mater.2008,20,932–945復(fù)制硅模板的壁結(jié)構(gòu),孔徑分布明顯變寬;過程復(fù)雜、耗費(fèi)時(shí)間、成本高,不宜大規(guī)模生產(chǎn)和工業(yè)應(yīng)用。硬模板法合成OMCsY.Wan,Y.F.Shi,有機(jī)模板法合成OMCs借助于超分子聚集體合成有序介孔硅模板劑:兩親性表面活性劑、嵌段共聚物合成步驟減少,重復(fù)性好模板劑通過加熱或溶劑抽提即可除去通過調(diào)整物種的濃度或選擇不同模板劑可組織和構(gòu)造不同的碳框架,進(jìn)而形成不同形態(tài)的OMCs。有機(jī)模板法合成OMCs借助于超分子聚集體合成有序介孔硅2.進(jìn)展情況常用的嵌段共聚物PEO-PPO-PEOPPO-PEO-PPOPS-P4VPPI-P2VPPS-PEO(P123,F(xiàn)127,F(xiàn)108)氧系列氮系列2.進(jìn)展情況常用的嵌段共聚物PEO-PPO-PEOPPO-P最早報(bào)道有機(jī)模板法合成OMCsC.D.Liang,K.L.Hong,G.A.Guiochon,J.W.Mays,S.Dai.Angew.Chem.Int.Ed.
2004,43,5785–5789孔徑:33.7±2.5nmP4VP-PS氫鍵間苯二酚最早報(bào)道有機(jī)模板法合成OMCsC.D.Liang,建立了合成OMCs的幾大原則C.D.Liang,Z.J.Li,S.Dai.Angew.Chem.Int.Ed.
2008,47,3696–3717具有雙分子體系:一是要有可作為孔形成和結(jié)構(gòu)導(dǎo)向功能的嵌段共聚物,二是要有高度交叉偶聯(lián)的碳前驅(qū)體;碳前驅(qū)體必須是熱固性的,才能經(jīng)過高溫?zé)峤夂?,保留住介孔結(jié)構(gòu);模板劑與碳前驅(qū)體之間必須具有強(qiáng)相互作用,才能完成自組裝。建立了合成OMCs的幾大原則C.D.Liang,Z利用PEO-PPO-PEO合成OMCsPEO-PPO-PEO(F127)
S.Tanaka,N.Nishiyama,Y.Egashira,K.Ueyama.Chem.Commun.
2005,2125–2127C.Y.Liu,L.X.Li,H.H.Song,X.H.Chen,.Chem.Commun.2007,757–759六方介孔結(jié)構(gòu)的有序介孔炭膜7.0-9.2nm與硬模板法相比,步驟少HCl首次報(bào)道采用PEO-PPO-PEO合成OMCsRFEOA采用堿作為聚合催化劑
由于酸性條件下,RF主要形成了線性聚合物鏈,交叉偶聯(lián)程度弱。在堿非水溶液中,PEO-PPO-PEO(F108)為模板劑,通過溶劑蒸發(fā)誘導(dǎo)自組裝(EISA),合成高度有序的具有籠狀結(jié)構(gòu)的介孔碳材料。利用PEO-PPO-PEO合成OMCsPEO-PPO-PEOY.Meng,etal.Angew.Chem.Int.Ed.2005,44,7053–7059
Y.Meng,etal.Chem.Mater.2006,18,4447-4464利用PEO-PPO-PEO合成OMCs苯酚溶劑蒸發(fā)誘導(dǎo)自組裝EISAY.Meng,etal.Angew.Chem.使用PEO-PS共聚物模板劑
Y.H.Deng,T.Yu,Wan,etal.J.Am.Chem.Soc.2007,129,1690-1697Y.Huang,H.Q.Cai,etal.Angew.Chem.Int.Ed.2007,46,1089–1093孔大小為22.6nm兩種孔徑分布:3.2–4.0nm、5.4–6.9nm反相兩親嵌段共聚物PPO-PEO-PPO作為模板劑其他含PEO嵌段共聚物合成OMCs使用PEO-PS共聚物模板劑Y.H.Deng,T.水溶液中合成OMCs
F.Q.Zhang,Y.Meng,etal.Chem.Mater.2006,18,5279-5288Y.Wan,Y.F.Shi,D.Y.Zhao.Chem.Mater.2008,20,932–945Resol十六烷P123水相自組裝方法,易調(diào)整孔尺寸和控制表面形態(tài);重復(fù)性好,反應(yīng)容器尺寸上限制較少,有利于工業(yè)上生產(chǎn)。水溶液中合成OMCsF.Q.Zhang,Y.Men間苯三酚與甲醛作為碳前驅(qū)體C.D.Liang,S.Dai.J.Am.Chem.Soc.2006,128,5316-5317間苯三酚與甲醛的聚合速度更快,反應(yīng)時(shí)間大大縮短氫鍵作用加強(qiáng)了PEO的聚集在PEO區(qū)域內(nèi)原位聚合間苯三酚與甲醛作為碳前驅(qū)體C.D.Liang,S.二嵌段共聚物本身可合成OMCsJ.M.Leiston-Belanger,J.Penelle,T.P.Russell.Macromolecules.2006,39,1766-1770R.M.Ho,T.C.Wang,C.C.Lin,T.L.Yu.Macromolecules.2007,40,2814-2821
PAN-PS:聚丙烯腈─聚苯乙烯共聚物(poly(acrylonitrile)-block-poly(styrene)此外,PAN-PCL聚丙烯腈─聚己內(nèi)酯共聚物(poly(acrylonitrile)-block-poly(ε-caprolactone)也有應(yīng)用。PANPS碳化物的前驅(qū)體模板劑二嵌段共聚物本身可合成OMCsJ.M.Leiston-3.結(jié)論與展望利用超分子聚集體為模板劑合成OMCs開辟了新的路線,并可應(yīng)用于大規(guī)模生產(chǎn)上。采用超分子聚集體為模板劑合成OMCs,關(guān)鍵因素:
1.嵌段共聚物中要有互不相容的兩類嵌段,還要有與熱固性樹脂相容的嵌段2.模板劑與有機(jī)前驅(qū)體之間必須具有強(qiáng)的相互作用;前驅(qū)體必須足夠小才能在聚集體周圍自組裝;3.碳前驅(qū)體是熱固性的,才能在高溫下保持住介孔結(jié)構(gòu)3.結(jié)論與展望利用超分子聚集體為模板劑合成OMCs開辟了新的結(jié)論與展望目前研究多數(shù)是以酚醛樹脂為碳前驅(qū)體,需要開發(fā)新的碳前驅(qū)體;應(yīng)設(shè)計(jì)與合成多功能的介孔碳,例如石墨化的、導(dǎo)電的碳材料,有序陣列的多壁納米管,具有高熔點(diǎn)的介孔半導(dǎo)體材料(如碳化物)等;應(yīng)擴(kuò)大與擴(kuò)展有序介孔碳材料的應(yīng)用,尤其應(yīng)用到催化劑材料上。結(jié)論與展望目前研究多數(shù)是以酚醛樹脂為碳前驅(qū)體,需要開發(fā)新的碳參考文獻(xiàn)S.H.Joo,S.J.Choi,I.Oh,J.Kwak,Z.Liu,O.Terasaki,R.Ryoo.Nature.2001,412,169-172.A.H.Lu,W.C.Li,Z.S.Hou,F.Schüth.Chem.Commun.2007,1038–1040.BFang,H.Zhou,IHonma.J.Phys.Chem.B.2006,110,4875-4880.B.J.Hinds,N.Chopra,T.Rantell,R.Andrews,V.Gavalas,L.G.Bachas.Science.
2004,303,62–65.J.Lee,S.Yoon,T.Hyeon,S.M.Oh,K.B.Kim.Chem.Commun.1999,2177-2178.Y.Wan,Y.F.Shi,D.Y.Zhao.Chem.Mater.2008,20,932–945.C.D.Liang,K.L.Hong,G.A.Guiochon,J.W.Mays,S.Dai.Angew.Chem.Int.Ed.
2004,43,5785–5789.C.D.Liang,Z.J.Li,S.Dai.Angew.Chem.Int.Ed.
2008,47,3696–3717.S.Tanaka,N.Nishiyama,Y.Egashira,K.Ueyama.Chem.Commun.
2005,2125–2127.C.Y.Liu,L.X.Li,H.H.Song,X.H.Chen.Chem.Commun.2007,757–759.Y.Meng,G.Dong,F.Q.Zhang,Y.F.Shi.H.F.Yang,Z.Li,C.H.Yu,B.To,D.Y.Dong.Angew.Chem.Int.Ed.2005,44,7053–7059.參考文獻(xiàn)S.H.Joo,S.J.Choi,I.參考文獻(xiàn)Y.Meng,D.Gu,F.Q.Zhang,Y.F.Shi,L.Cheng,D.Feng,Z.X.Wu,Z.X.Chen,Y.Wan,A.Stein,D.Y.Zhao.Chem.Mater.2006,18,4447-4464.Y.H.Deng,T.Yu,Wan.,Y.F.Shi,Y.Meng,D.Gu,L.Z.Zhang,Y.Huang,C.Liu,X.Z.Wu,D.Y.Zhao.J.Am.Chem.Soc.2007,129,1690-1697.Y.Huang,H.Q.Cai,T.Yu,F.Q.Zhang,F.Zhang,Y.Meng,D.Gu,Y.Wan,X.L.Sun,B.Tu,D.Y.Zhao.
Angew.Chem.Int.Ed.2007,46,1089–1093.F.Q.Zhang,Y.Meng,D.Gu,Y.Yan,Z.X.Chen,B.Tu,D.Y.Zhao.Chem.Mater.2006,18,5279-5288.C.D.L
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