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一種機械性強的自修復粘接劑用于鋰離子電池硅負極\o"鋰離子電池"#鋰離子電池\o"粘接劑"#粘接劑\o"自修復"#自修復01研究背景自修復粘接劑因其在硅負極體積發(fā)生變化時所引起的裂紋中具有優(yōu)異的修復能力而受到廣泛的關注。例如，鮑等人在微米硅顆粒(Si-MP)上涂覆了具有脲基團的自修復聚合物(SHP)，獲得了長的循環(huán)壽命和高比容量(高達~3000mAhg-1)。據觀察，在循環(huán)過程中，產生的裂縫和損傷可以被支鏈氫鍵聚合物所愈合。Hirano等人在電極制備過程中設計了一種水溶性和剛柔并濟的聚合物粘接劑PAA-P(HEA-co-DMA)。這種自愈性粘接劑可以適應活性材料劇烈的體積變化，保持電極的完整性，并改善電極對電解質溶液的潤濕性，從而獲得良好的循環(huán)和倍率性能。上述提到的自修復粘接劑由于高的機械強度和自愈能力無法同時發(fā)揮作用，通常具有柔軟性且容易變形。軟粘接劑通常會因體積變化(包括膨脹和收縮)而發(fā)生較大的形變，并且需要更長的時間來恢復和愈合。因此，具有平衡剛度和柔度的自愈性聚合物粘結劑應能有效地承受體積變化帶來的高應力，而變形最小，并能迅速"自愈"。02內容澳大利亞格里菲斯大學的ShanqingZhang教授研究團隊受快速“自修復”概念的啟發(fā)，采用聚(醚-硫脲)(PET)聚合物作為硅負極的自修復PET粘接劑，即SHPET。與報道的自修復聚合物類似，氫鍵對賦予了SHPET聚合物的自修復功能，并有效消除了電極中的裂紋和粉化。更重要地，SHPET聚合物中的交聯硫脲單元產生額外的堅固性，以平衡含氫鍵的自修復聚合物的柔軟性。同時，硫脲單元可以在SHPET和硅表面之間提供強大的結合力。SHPET粘接劑合成過程示意圖

硫脲和尿素單元的H鍵模式的示意圖03結果通過簡單的共聚反應合成了一種新型聚合物SHPET，并將其用作硅負極電極制備的粘接劑。由于其豐富的氫鍵和誘導修補功能，SHPET聚合物具有自愈能力和優(yōu)異的機械強度。SHPET粘接劑賦予硅負極適當的機械強度和強大的粘附力，提供出色的機械強度以在硅負極體積收縮期間保持電極的完整性。使用SHPET粘接劑，獲得的Si負極表現出優(yōu)異的倍率性能(電流密度0.42Ag-1時為~3744mAhg-1和電流密度4.2Ag-1時為1917mAhg-1)和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性能。Si@SHPET電極在4200mA

g-1的高電流密度下循環(huán)250圈后也顯示出870mAhg-1的高可逆比容量，對應于85.6%的高容量保持率。參考文獻Chen,H.,etal.,

Amechanicallyrobustself-healingbinderforsiliconanodeinli

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