溫度梯度法生長Nd：YAG激光晶體的核心分布

1、溫度梯度法生長Nd：YAG激光晶體的核心分布第56卷第2期2007年2月1000.3290/2007/56(02)/1014-06物理ACTAPHYSICASINICAVo1.56,No.2,February,2OO72007Chin.PhyB.So.溫度梯度法生長Nd:YAG激光晶體的核心分布*姜本學(xué))徐軍李紅軍王靜雅趙廣軍趙志偉1)(中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所,上海201800)2)(中國科學(xué)院研究生院,北京ooo49)(2005年12月31日收到;2006年9月17日收到修改稿)用溫度梯度法生長了直徑為75姍大尺寸的Nd:YAG激光晶體,通過退火排除了生長過程中進(jìn)入晶體的碳原子在Y

2、AG晶體中的分布.比較了溫度梯度法與提拉法生長晶體的區(qū)別.關(guān)鍵詞:材料,缺陷,溫度梯度法,Nd:YAGPACe:6150E,8110F高平均功率(HAP)輸出的固體激光器(SSL)在工業(yè),科學(xué)和軍事等領(lǐng)域都有著非常誘人的應(yīng)用前景¨.設(shè)計高平均功率固體激光器的主要的挑戰(zhàn)有兩個:如何獲得大尺寸高質(zhì)量激光晶體以及對抽尺寸高質(zhì)量激光晶體的獲得是一個非常重要的發(fā)展方向.根據(jù)盤片的熱應(yīng)力極限,可以計算出當(dāng)激光輸出為連續(xù)或者準(zhǔn)連續(xù)時,四能級的粒子的可提取能量為P.一=(7r/4)(3br/,df)",(1)式中院為抗熱振參數(shù),b為安全因子(設(shè)計的張應(yīng)力與斷裂應(yīng)力之比,一般取O.25一O.

3、5),刁為增益介質(zhì)的上能級效率,為飽和增益強(qiáng)度,為占空比,j5為ASE參數(shù),d為增益介質(zhì)的直徑,.為熱分?jǐn)?shù),對于四能級系統(tǒng)B=1.從(1)式中可以看次方成正比.用N=4,d=5cm,L=O.25cm,計算下,相同的晶體尺寸下,Nd:YAG晶體的輸出功率比Nd:GGG晶體大約高1/3.t通訊聯(lián)系人.E-ntm1;xajunmail.shone.ac.c.,rl表1兩種抽運條件下Nd:YAG和Nd:GGG晶體的可提取能量_PIil,由于傳統(tǒng)的提拉法(Cz)無法生長大尺寸無核心Nd:YAG晶體,所以國內(nèi)外將研究的重點放在了Nd:GGG晶體上.近年來,大尺寸Nd:GGG激光晶體的出現(xiàn),使得高平均功率固

4、體激光器得到長足的發(fā)展.但是我們知道,Nd:YAG晶體的熱導(dǎo)率,吸收截面,發(fā)射截面都較Nd;GGG大,同時Nd:YAG晶體在生長過程中不存在組分揮發(fā)問題,晶體的缺陷較少.所以用新工藝生長大尺寸高質(zhì)量Nd:YAG激光晶體的研究具有重要的戰(zhàn)略意義和社會價值.本文我們用溫度梯度法(TGT)生長了ff75mill的Nd;YAG晶體,研究了核心分布并與cz生長晶體進(jìn)行了比較.cz的創(chuàng)始人是Czochralski,這是熔體生長最常用的方法之一.首先將合成的原料裝入銥坩堝中,在坩堝的上方有一根可以旋轉(zhuǎn)和升降的提拉桿,桿2期姜本學(xué)等:溫度梯度法生長Nd:YAG激光晶體的核心分布1015的下端帶有一個夾頭,其上

5、裝有籽晶,整個生長裝置安放在一個密封腔內(nèi),往腔內(nèi)充入高純氬氣(Ar)或氮氣(N2)作為生長氣氛,采用中頻感應(yīng)加熱,晶體的地觀察到晶體的生長形狀.TGT也是屬于從熔體中生長單晶體的一種方結(jié)晶原理相似,也是靠固液界面處形成的過冷度,即的溫度梯度主要是靠石墨發(fā)熱體,坩堝,以及保溫裝置的幾何特點決定的,同時功率控制和循環(huán)冷卻水也是影響TGT爐內(nèi)溫場的重要因素J.在TGT法生長晶體的過程中,坩堝,晶體和加熱區(qū)都不移動,這就消除了由于機(jī)械運動而產(chǎn)生的熔體渦流,控制加熱功率以及循環(huán)冷卻水的溫度,使晶體生長在穩(wěn)定的溫度梯度場中進(jìn)行,抑制了熔體的渦流和對流,可以消除固液界面上溫度和濃度的波動,以避免晶體造成過多

6、的缺陷.另外,剛生長出來的晶體被熔體所包圍,這樣就可以控制它的冷卻速率,以減少晶體的熱應(yīng)力以及由此產(chǎn)生的開裂和位錯等缺陷.晶體結(jié)束后我們進(jìn)行退火,退火的程序如下:將晶體以70,h的速度升溫至1550c【=保溫48h,然后以30,h的速度降至室溫.這樣可以消除應(yīng)力,退火后晶體由褐色甚至黑褐色變?yōu)榉奂t色(如圖1所示),4o050o600700800波長/rim圖1退火前后晶片顏色及吸收譜的改變樣品分別取自TGT和cz生長的Nd:YAG晶體,分別沿平行和垂直于(1l1)方向,經(jīng)過切割,粗磨,細(xì)磨和雙面拋光,樣品的厚度為0.90mm,晶體加工按照光譜級加工.利用Letiz大視場顯微鏡和偏光顯微鏡對樣品

7、的表面形貌進(jìn)行觀察,通過雙晶搖擺對晶體的完整性進(jìn)行表征,用JASCOV一570UV/VIS/NIR光譜儀對樣品的吸收譜進(jìn)行了測試.摻雜的YAG晶體具有嚴(yán)重的小面生長,一般而言,沿111方向生長的摻雜YAG晶體容易出現(xiàn)的三個小面是與111夾角為19.28的112面組,當(dāng)110面組也能成為小面(如圖3(a)小圖所示,出現(xiàn)了5個區(qū)域),由小面產(chǎn)生的應(yīng)力容易使雜質(zhì)離子于小面生長的區(qū)域存在有應(yīng)力雙折射現(xiàn)象,通常將晶體中這個區(qū)域稱為核心.圖2(a)所示為Cz生長的Nd:YAG晶體的(111)晶面上觀察到的核心,呈"人"形狀.研究表明,核心區(qū)域的密度較其周邊區(qū)域的密度要低,這主要歸結(jié)形成

8、的核心卻破壞了晶體的光學(xué)均勻性,減小固液界面的曲率半徑以及增大固液界面處的溫度梯度可以適當(dāng)減小小面的面積.晶體生長過程中,中間的核心會一直存在,如圖2(b)所示.圖3為TGT生長的Nd:YAG晶體,其中圖3(a)為靠近籽晶處平行于<111)方向錐形縱切片上觀察物理56卷圖2cz.Nd:YAG晶體中(111)晶面上的側(cè)心圖3TGT-Nd:YAG晶體中(111)晶面上的側(cè)心生長條紋,這些生長條紋又可以分為三個部分,如圖箭頭1,2和3分別對應(yīng)的應(yīng)力區(qū).圖3(a)的插圖為最靠近籽晶處的縱切片,從中我們可以看出開始有五個固液截面推進(jìn)的方向:與111方向夾角分別約為19028和35o16.隨

9、著晶體的生長,在放肩處與體外面.生長條紋的形狀與固液界面的形狀相一致,因此,生長條紋的發(fā)展代表著晶體生長時固液界面推進(jìn)的歷史,圖3(a)中1,2,3的箭頭所指的方向為固中可以看出,TGT生長Nd:YAG晶體時,熔體中固液界面形狀為微凸向熔體的,并且有明顯的分界,中間緣的凸界面上,由于固液界面的曲率較小,所以Nd:YAG晶體的奇異面容易發(fā)展成為小面進(jìn)行生長并集聚大量的雜質(zhì)離子而形成核心,而平界面處對應(yīng)的為非核心區(qū).圖3(b)所示為TGT生長的Nd:YAG晶體(111)晶面上觀察到的核心,圖所示晶片的截面積為50×50mm2.因為TGT生長的晶體尺寸較大(直徑為三英寸),晶體中心部位的固

10、液界面為平界面(如圖3(a)中箭頭3所示),而且平界面的區(qū)域隨著固液界面的推進(jìn)而增大,所以,TGT生長的Nd:YAG晶體的核心被排除到晶體的邊緣而形成所謂的"側(cè)心",如圖3(b).圖中的側(cè)心均為晶體邊緣凸向熔體的固液界面上YAG晶體的奇異面發(fā)展的小面形成的.根據(jù)圖3(a),晶體中心平固液界面法線方向(如圖3(a)箭頭3所示)與晶體邊緣凸固液界面法線方向(如圖3(a)箭頭1.2所示)的夾角約為2O.左右,因此可以判斷TGT生長的Nd:YAG晶體(111)晶面上的三個核心(如圖3(b)所示的三個側(cè)心)應(yīng)該對應(yīng)于111方向夾角約為19o28的112晶面面組的三個小面,小面的面指數(shù)

11、分別為(211),(121),(112)2期姜本學(xué)等:溫度梯度法生長Nd:YAG激光晶體的核心分布生長過程盡量保持平坦的固液界面才能減小晶體中的核心,而使Nd離子在晶體的徑向分布更均勻.心.無核心圖4TGT生長Nd:YAG晶體核心分布示意圖圖4給出了TGT生長Nd:YAG晶體小面生長核心區(qū)的示意圖.從圖4可知,晶體生長到最后核心越來越小,直到變沒有.晶體籽晶到放肩處由于晶體邊緣凸向熔體的固液界面上的曲率半徑較小,容易形成嚴(yán)重的小面生長,.我們在垂直于(111)方向上(如圖3)分別測試可以由如下式計算:,2.3031g(IoII),.,廠一'kz)5我們可以看出,邊緣的吸收光譜大于中心,

12、這與圖體時籽晶不像cz那樣可以進(jìn)行縮頸處理,籽晶中的缺陷會進(jìn)入晶體導(dǎo)致放肩處晶體的質(zhì)量較差,所以選擇籽晶時一定選取質(zhì)量較好的晶體.我們知道核心的存在會破壞晶體的光學(xué)均勻性,嚴(yán)重降低激光效率.所以對核心區(qū)進(jìn)行研究,以量了圖2所示的核心區(qū)和非核心區(qū)的三個部位的吸收系數(shù),如圖6所示.從圖中我們可以看出:核心區(qū)在808nm處的吸收系數(shù)大于非核心區(qū),說明核心區(qū)的Nd離子的濃度大于非核心區(qū),這與圖2在偏光顯自放肩處(如圖4所示,在放肩處核心明顯),此處晶體的質(zhì)量不好,存在雜質(zhì),應(yīng)力等缺陷,所以散射較為厲害,由圖6可知,靠近短波段處,散射非常嚴(yán)重(存在較為嚴(yán)重的瑞利散射和米氏散射).g0赫1啊5馨督g0赫1

13、啊5馨督波長/nm圖5放肩區(qū)吸收譜比較波長/nm圖6核心區(qū)和非核心區(qū)的吸收譜3.3.TGT與Cz生長Nd:YAG吸收光譜比較圖7比較了TGT和cz生長Nd:YAG晶體吸收光譜的區(qū)別,從圖中我們可以看出,TGT生長的晶體,Nd離子在808nm處的吸收發(fā)生藍(lán)移,峰值出現(xiàn)在807nm,相比于cz生長Nd:YAG晶體在808nm處7g0赫1啊5馨督波長/nm圖7TGT生長Nd:YAG無核心區(qū)吸收譜與cz比較1018物理56卷的吸收半高寬變寬5nm,TGT的半高寬變寬為8nnl,TGT生長Nd:YAG晶體有一系列優(yōu)勢:可以生長無核心大尺寸晶體,808nm處的半高寬較寬.可能是以下原因?qū)е耇GT生長高濃度

14、Nd:YAG晶體出現(xiàn)藍(lán)移:晶體生長過程中沒有攪拌,屬于強(qiáng)制結(jié)晶,所以晶體生長過程中濃度比較高(>1.5at%)的Nd離子可以摻人晶體(而用cz生長晶體時比較難于摻入高濃度的Nd離子),進(jìn)而導(dǎo)致晶格發(fā)生較大變形,晶場強(qiáng)度增加使得Nd離子的斯達(dá)克斯分時使得Nd離子的吸收半高寬增大.TGT與Cz的本質(zhì)區(qū)別是,在Cz中,熔體的溫度梯度與重力場的方向相同,因此由溫度梯度以及重力的作用引起的自然對流在cz中比較明顯;相反,在rrGT中,熔體的溫度梯度與重力場的方向相反,可以有效地抑制由重力作用引起的自然對流,這對外,在cz生長晶體的過程中,由于晶體直接向周圍環(huán)境散熱,溫度下降很快,晶體中往往

15、會聚集大量的熱應(yīng)力,這些熱應(yīng)力促進(jìn)空位,位錯等缺陷在晶體中形成;而TGT在生長晶體的過程中,由于采用緩慢的降溫速率,有利于空位的消除和抑制大量位錯的產(chǎn)生和增殖.因此,在一定程度上,TGT有利于提高晶體的質(zhì)量.利用Leitz大視場顯微鏡和偏光顯微鏡對樣品的表面形貌進(jìn)行觀察,研究了TGT和cz生長Nd:YAG晶體核心分布的區(qū)別,結(jié)果顯示,TGT生長的Nd:YAG晶體由于核心分布在周圍,并且隨著晶體的生長核心在變小,所以TGT非常適合于生長大尺區(qū)吸收譜的區(qū)別,放肩區(qū)的晶體質(zhì)量較差,有較多的散射.比較了兩種方法生長的Nd:YAG晶體吸收光譜的區(qū)別.TGT生長的Nd:YAG晶體在808nm處的吸收發(fā)生藍(lán)

16、移,吸收峰值位于807甚至806.5nm.【3JZengXH,ZhaoGJ,XuJ2004AetaPhys.Sin.531935(inChinese)曾雄輝,趙廣軍,徐軍2004物理5319354JJohnV,AndreaK,ltashmiSetal2003SP496855【5JJohnV2O02S尸腰46104(inChinese)嚴(yán)成鋒,趙廣軍,杭寅等2O05物理s437457ZhaoGJ2003PhDpaperShanghaiInstituteofOpticsandFineMechanics,ChineseAcademyofSciencesp102(inChinese)趙廣軍2O03博士

17、論文中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所第102頁2期姜本學(xué)等:溫度梯度法生長Nd:YAG激光晶體的核心分布1019CorecenterdistributionofNd:YAGcrystalgrownbyTemperaturegradienttechnique*JiangBen-Xue).)XuJun)tLiHong.Jun"WangJing-Yal】ZhaoGuang.Jun"ZhaoZhi-Wei)1)(Shanghaiinstituteof口,I托MMtchani,Chinesettof&-/etwes,Shangha/201800,Ch/a)2)(Graduate&boo/ofCh/neseAcademyof&/etwe,100049,Ch/na)(Received31December2005;revitmanuscriptreceived17Sopte