《核電廠放射性固體廢物包難測核素活度濃度比例因子確定方法》（征求意見稿）

1T/CNEAXXXX—XXXX核電廠放射性固體廢物包中難測核素活度濃度比例因子測定方法本文件適用于核電廠正常運行工況下產(chǎn)生的放射性固體廢物包，進行近地表處置時的核素活度濃度估算。2規(guī)范性引用文件下列文件中的內(nèi)容通過文中的規(guī)范性引用而構(gòu)成本文件必不可少的條款。其中，注日期的引用文件，僅該日期對應的版本適用于本文件；不注日期的引用文件，其最新版本（包括所有的修改單）適用于本文件。無3術語和定義下列術語和定義適用于本文件。廢物流：出于廢物表征的目的，對核電廠產(chǎn)生的放射性廢物進行分類，使此類廢物可用一組比例因子來推斷該類廢物中所包含的難測核素種類及其活度濃度。廢物流可以是某單一途徑產(chǎn)生的廢物，也可以是多途徑產(chǎn)生的廢物的混合物。易測核素easytomeasure(ETM)nuclides：γ放射性核素，其放射性可直接測量。難測核素difficulttomeasure(DTM)nuclides：一種放射性核素，其放射性很難直接從廢物包的外部進行測量。示例：α放射性核素，β放射性核素和特征X射線放射性核素；活度濃度表示：aD。關鍵核素keynuclide（KN）：一種γ放射性核素，其放射性與難于測量（DTM）核素的放射性相關，且可直接測量。比例因子scalingfactor（SF）：從數(shù)學關系中得出的因數(shù)或參數(shù)，該數(shù)學關系用于根據(jù)取樣和分析數(shù)據(jù)確定的ETM關鍵核素的放射性，計算DTM核素的放射性。小樣本smallsample：樣本的一種，通常指樣本容量小于或等于30的樣本。再抽樣resampling：1993年公布的數(shù)學名詞，出自《數(shù)學名詞》第一版。4應用要求4.1一般原則a)在建立比例因子時，應預先調(diào)查,確定廢物流。b)具有多個運行機組的核電廠，需要針對該機組特有的每個廢物流，單獨給比例因子。一組比例因子對由兩個或更多機組共設系統(tǒng)產(chǎn)生的廢物是適合的。c)應定期取樣開展取樣分析，驗證比例因子的準確性。d)化學或工藝的變化可能會改變核素在廢物流的分布（如反應堆額定功率的變化，工藝化學、樹脂或過濾器類型的變化等），應重新評估比例因子。e)當比例因子估算的放射性核素濃度，與實際測量的值偏差大于10倍時，需要重新確定比例因子值。f)在某些情況下，關鍵核素與DTM核素之間未發(fā)現(xiàn)可靠的相關性。在許多這些情況下，使用平均值、理論值或上限值代替SF計算值。g)當使用小樣本的分析數(shù)據(jù)計算比例因子，將其應用到廢物包活度濃度估算時，須考慮比例因子的準確性。2T/CNEAXXXX—XXXX4.2確定流程核電廠比例因子方法使用，可分為前期準備，取樣和分析，評估判斷，確定及應用等四個步驟，具-基本因素的研究-取樣計劃的制定-取樣和分析-核素活度濃度數(shù)據(jù)庫的觀察和評估-比例因子方法的適用性評估（判斷）-比例因子的分類評估比例因子的確定難測核素活度濃度的確定--圖1：比例因子方法使用的基本步驟5核素范圍《低、中水平放射性固體廢物近地表處置安全規(guī)定》要求近地表處置的放射性固體廢物活度濃度應符合《放射性廢物分類》的規(guī)定，即《放射性廢物分類》中規(guī)定的低放廢物核素活度濃度上限值。處置場營運單位應根據(jù)標準對廢物體和廢物包的要求、處置場的環(huán)境特性和采取的工程措施，經(jīng)過安全評價給出廢物接收準則。廢物接收準則應涵蓋對處置場運行安全和關閉后安全有重要意義的廢物特性，包括廢物包核素種類、特性以及核素活度濃度等。對于運行階段正常工況下壓水堆核電廠產(chǎn)生的低放廢物，進行近地表處置，所關心的主要核素包括：3H、14C、60Co、63Ni、90Sr、99Tc、129I、137Cs，建議比例因子法確定的主要核素包括：60Co、63Ni、90Sr、137Cs。其他堆型參考執(zhí)行。6關鍵核素的確定關鍵核素的選擇必須滿足以下基本特征并滿足至少一項附加特征。6.1基本特征包括：a)可通過對廢物包的非破壞性測量方法測量的核素b)活度水平高于探測限值c)與難測核素具有相關性d)有足夠長的半衰期（以年記）6.2附加特征包括：a)該核素與難測核素在源項產(chǎn)生機理上有相似性b)該核素在物理特性上與一些難測核素具有相似性3T/CNEAXXXX—XXXXc)該核素在化學特性上與一些難測核素具有相似性7核電廠的廢物流7.1廢物流特征為了正確使用比例因子法，特別是在合并多個核電廠的數(shù)據(jù)的情況下，必須評估和研究核電廠之間的特性差異以及需采樣的放射性廢物的特性（例如：均勻性）。包括以下一些重要的電廠特性：。a)反應堆類型;b)反應堆組成材料;c)燃料性能歷史;d)放射性核素的產(chǎn)生機制；e)廢物處理工藝的變化;f)反應堆冷卻劑化學的變化;g)運行工況。7.2廢物流劃分a)廢物流應盡量穩(wěn)定、簡單；b)每種廢物流代表一類廢物的產(chǎn)生途徑，具有特定的物理、化學、放射性和其他特性。8取樣與分析8.1取樣8.1.1取樣方案a)為獲取具有代表性的樣本，方案的制定應涵蓋核電廠的主回路相關系統(tǒng)廢物流、核電廠堆型設計特性、核電廠的運行工況、廢物處理工藝特征、取樣位置、廢物產(chǎn)生日期、廢物整備日期、放射性水平和其他需考慮的因素，以獲得適當?shù)拇硇詷颖?；b)應盡量在廢物整備前考慮對主要廢物流進行取樣；c)應考慮ALARA原則，涉及高放射性水平廢物流取樣時，應盡量進行方案預演，以降到集體劑量；d)應關注取樣過程中的人員和環(huán)境安全，應避免人員和環(huán)境受到不可接受的放射性照射，并編制相關應急預案；8.1.2樣品標識樣品標識應包含以下信息：a)樣本識別號碼;b)樣品名稱;c)反應堆識別/建筑物識別;d)反應堆類型（PWR/HWR/HTR）;e)反應堆條件（日常/大修）;f)廢物流識別;g)處理工藝;h)廢物產(chǎn)生日期;i)廢物取樣日期。8.1.3取樣位置設定取樣位置以主回路及相關系統(tǒng)取樣為主，取樣位置應日常取樣點為主，如無日常取樣點，應考慮樣品的代表性，設置取樣點。對于高放射性水平廢物流取樣點應設置屏蔽，方便人員操作。8.1.4取樣數(shù)量4T/CNEAXXXX—XXXX需滿足單項目不確定度分析最低要求，原則上，每種廢物流應采集6份樣本，其中2份樣本開展分析，一份樣本后備處理。8.1.5樣本分析數(shù)量任何待分析難測核素項目的等份樣品需劃分為3等份，并設置一個空白樣本。8.2核素測量分析方法核素的分析測量應采用國家標準規(guī)定或核電廠成熟的分析方法?，F(xiàn)行無成熟的分析方法，應開展專家研究評審。核素的分析測量時應考慮核素在核電廠放射性廢物中的存在形態(tài)。9比例因子的計算及數(shù)據(jù)處理比例因子作法基于實驗測量數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析，其數(shù)據(jù)處理和計算步驟如下：1)收集不同廢物流采集樣品放化分析難測核素活度濃度（ADTM）和關鍵核素活度濃度（AKM）測量信息。2)分別以樣品中60Co、137Cs等關鍵核素活度濃度數(shù)據(jù)與難測核素活度濃度數(shù)據(jù)建立數(shù)據(jù)對集合（簡稱數(shù)據(jù)集O）。3)對樣品測量數(shù)據(jù)關鍵核素活度濃度和難測核素活度濃度測量值進行自然對數(shù)取值，構(gòu)建樣品難測核素活度濃度和關鍵核素活度濃度測量結(jié)果對數(shù)值數(shù)據(jù)對集合（簡稱數(shù)據(jù)集N）。4)使用數(shù)據(jù)圖示化技術分析對數(shù)據(jù)集O和數(shù)據(jù)集N進行分析，通過建立散點圖、正態(tài)分布圖初步判斷數(shù)據(jù)對關系。5)對存在相關性趨勢和符合正態(tài)分布的數(shù)據(jù)集，應用皮爾遜相關系數(shù)分析法進行相關性分析；對存在相關性趨勢和不符合正態(tài)分布的數(shù)據(jù)集，應用斯皮爾曼秩相關系數(shù)(ρ)分析法進行相關性分析。6)若不存在相關性趨勢，或相關系數(shù)為0或接近0，對上述數(shù)據(jù)集數(shù)據(jù)進行再抽樣（Bootstrap）數(shù)據(jù)統(tǒng)計處理，構(gòu)造樣本置信區(qū)間，并依據(jù)再抽樣均值數(shù)據(jù)集，開展相關性分析。7)對滿足線性相關性的數(shù)據(jù)集O開展難測核素活度濃度與關鍵核素活度濃度關系分析。通過使用回歸分析模型擬合構(gòu)建函數(shù)關系；其中：難測核素活度濃度與關鍵核素活度濃度計算公式：采取幾何均值法計算比例因子（fSF）計算模型公式：ɑdi表示難測核素活度濃度，數(shù)值單位用Bq/kg表示ɑki表示關鍵核素活度濃度，數(shù)值單位用Bq/kg表示n表示數(shù)據(jù)集中數(shù)據(jù)對的數(shù)量對于非線性關系數(shù)據(jù)集N，可以參照ISO國際標準化組織頒布的《比例因子法確定核電站低中放廢物包放射性活度》ISO21238:2007(E)技術指引相關要求開展。8)在對數(shù)據(jù)集進行綜合分析、再抽樣處理后結(jié)論為無相關性，以及廢物流采集樣品放化分析，結(jié)果低于探測限的情況，則使用下列公式估算難測核素活度濃度：ADTM=Ani×F(xi)（Ani為主回路系統(tǒng)某難測核素濃度），這種情況，對于廢物包中氚的分析適用。F(xi)表示核電廠廢物處理工藝廢物流難測核素與主回路難測核素活度濃度關系比例。9)比例因子的置信區(qū)間樣品測量數(shù)據(jù)符合正態(tài)分布時，比例因子置信區(qū)間的計算公式為：Ln(fSF,C)=Ln(fSF)±t0.955T/CNEAXXXX—XXXXfSF,C：比例因子置信區(qū)間fSF：比例因子t0.95：t檢驗95%置信水平對應值s：樣品測量值對數(shù)分布方差n：測量樣品數(shù)量樣品測量數(shù)據(jù)不符合正態(tài)分布時，采用再抽樣（Bootstrap）數(shù)據(jù)處理技術計算均值和標準差。在不使用比例因子置信區(qū)間情況下，使用比例因子法評估的廢物包中難測核素活度濃度值需作保守性修正，以保證處置安全評估可靠性。10比例因子的應用廢物包放射性核素活度濃度的測量分兩個步驟：即：首先完成廢物包易測核素，主要為γ射線發(fā)射體核素活度測量和氚核素活度濃度。然后，根據(jù)廢物包中易測核素中關鍵核素活度濃度與難測核素活度濃度間的比例關系，推導出難測核素活度濃度。依據(jù)比例因子產(chǎn)生的原則，使用比例因子法開展廢物包放射性核素活度濃度評估的基本步驟如下：1)收集待評估廢物包的廢物處理記錄文件或檔案；2)檢查，確認廢物包放射性物質(zhì)源項所屬廢物類型、確認難測核素評估所使用的比例因子SFX；3)檢查、確認廢物包伽瑪譜測量信息；4)如沒有伽瑪譜信息，需開展廢物包伽瑪普測量工作；5)檢查、確認廢物包主要廢物源項產(chǎn)生時間與廢物包γ核素譜測量時間差，評估關鍵核素衰變情況；6)推算關鍵核素在廢物源項產(chǎn)生時活度濃度；7)應用比例因子函數(shù)計算難測核素活度濃度：——線性關系：依據(jù)線性關系模型公式得出廢物包難測核素活度濃度；——非線性關系：依據(jù)非線性關系模型公式得出廢物包難測核素活度濃度。8)評估廢物包總活度：由易測核素和難測核素活度、加上氚活度（AH3）數(shù)據(jù)相加算出廢物包放射性核素總活度(At)。廢物包總活度計算公式如下：為提高評估準確性需在應用中關注：——定義和控制伽瑪譜測量的過程，以確保測量準確且可重復?！谑褂脛┝柯蕼y量的情況下，應該定義測量的數(shù)量，位置等參數(shù)。應在廢物產(chǎn)生的早期開展廢物包關鍵核素活度濃度測量工作，在無法滿足上述情況下，需要結(jié)合其它方法評估出廢物包放射性源項產(chǎn)生后半年內(nèi)關鍵核素的活度濃度，以保證比例因子法評估難測核素活動的準確性。11質(zhì)量保證11.1一般要求應根據(jù)本辦法的要求，制定目標核電廠放射性固體廢物包難測核素活度濃度比例因子的測定方案，并將質(zhì)量保證要求獨立成章進行描述。質(zhì)量保證應考慮廢物取樣、放射化學分析、比例因子測定和應用等各個階段對最終結(jié)果的潛在影響，并對各階段的活動提出相應的質(zhì)量管理要求，如制定專用程序、采用專用工具、開展人員培訓等手段。11.2取樣階段應確保嚴格按照取樣計劃執(zhí)行，并做好樣品標識及記錄，保證樣品的代表性和最小的隨機誤差，并具有統(tǒng)計意義。6T/CNEAXXXX—XXXX針對比例因子計算和評估所需的數(shù)據(jù)項對所獲得的樣品進行調(diào)查和識別，并以適當?shù)姆绞焦芾硭@得的這些數(shù)據(jù)記錄。11.3放射化學分析階段根據(jù)廢物樣品和待分析的放射性核素的性質(zhì)，準備相應的放射化學分析導則，確保在預處理、提取/分離和測量等每個操作步驟中都采用適當?shù)姆治黾夹g，并適當?shù)毓芾矸治鲇涗浗Y(jié)果。必要時可開展交叉驗證工作，即由多個分析實驗室對同一樣品進行分析。在應用放射化學分析數(shù)據(jù)之前，應評估其異常值。如有異常值，應檢查數(shù)據(jù)是否有轉(zhuǎn)錄錯誤、實驗室錯誤以及可能的變化原因。11.4比例因子計算階段在比例因子計算階段，重點關注從非均勻性混合樣品獲取的放射性化學分析數(shù)據(jù)。如果通過累積取樣創(chuàng)建的數(shù)據(jù)庫對比例因子值進行測定時，應考慮到樣品數(shù)據(jù)的來源和特定來源數(shù)據(jù)的相對代表性，并從影響比例因子不確定的因素（如測量不確定性、樣品大小、樣品分割等）、分析數(shù)據(jù)值的數(shù)量、取樣的方式等進行檢查評估。11.5比例因子應用階段應采取適當?shù)馁|(zhì)量管理程序，確保廢物包符合γ輻射測量建模中假設的廢物包的內(nèi)容物和約束條件。γ輻射測量的過程需要明確規(guī)定和控制，確保測量結(jié)果的準確性和可重復性。在核電廠正常運行工況下，可按照反應堆運行周期定期開展比例因子更新。1T/CNEAXXXX—XXXX1、核電廠廢物流壓水堆核電廠廢物流通?？煞譃椋簭U樹脂、蒸殘液、水過濾器芯子、通風過濾器濾芯、碘吸附器、淤積物、技術廢物、有機廢液、金屬廢物等。2、核素范圍及關鍵核素核素范圍：以處置場運行許限定要求和對存在長期處置安全影響的核素為依據(jù)，定量給出廢物包放射性核素的活度濃度。包括預期廢物包中活度濃度超過豁免水平100倍，且在300年衰變期后仍可能超過豁免水平的放射性核素，建議核素：3H、14C、60Co、63Ni、90Sr、137Cs、99Tc、129I。關鍵核素：建議選擇γ放射性核素60Co和137Cs作為關鍵核素，因為它們在通過無損放射性測量設備進行測量時具有可檢測性，且產(chǎn)生機制與難測核素相似。2T/CNEAXXXX—XXXX參考文獻[1]INTERNATIONALORGANIZATIONFORSTANDARDIZATION,NuclearEnergy—NuclearFuelTechnology—ScalingFactorMethodtoDeterminetheRadioactivityofLow-andIntermediate-levelRadioactiveWastePackagesGeneratedatNuclearPowerPlants,ISO21238:2007,ISO,Geneva(2007).[2]INTERNATIO